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稀土掺杂上转换纳米材料的制备及其传感应用研究

孙蕾蕾  
【摘要】:本论文利用溶剂热法制备了尺寸均匀且具有较高发光效率的上转换核壳纳米颗粒,并对其外延生长方向进行调控,实现纳米颗粒形状精确控制。然后通过硅烷化和两亲聚合物包覆对所制备的疏水性纳米颗粒表面进行功能化处理使其转至水相,我们进一步对疏水性及亲水性纳米颗粒的光学性质进行了系统研究。以亲水性上转换纳米颗粒(UCNPs)作为能量供体,其他材料作为能量受体,基于内滤效应(inner filter effect,IFE)或荧光共振能量转移(fluorescence resonance energy transfer,FRET)机制,设计了多种高效传感器,用于疾病相关分子和离子的检测,同时成功地应用于实际样品中检测分析。具体研究内容如下:1.利用溶剂热法在NaYF4:Yb,Er核纳米颗粒表面引入惰性NaYF4壳层,通过调控壳生长过程中各种参数来控制纳米颗粒的外延生长方向,以此获得具有理想形状的纳米颗粒。2.基于UCNPs/KMn04的内滤效应,设计了用于抗氧化剂含量快速灵敏分析的纳米传感体系。KMn04的吸收峰与掺Er3+的UCNPs的绿光发射有很大重叠,使上转换绿光发射强度减弱,这种发射减弱主要基于KMn04的荧光吸收作用。生物体中的抗氧化能力分析是评估游离氧自由基和抗氧化防御系统之间平衡的手段。在该体系中,由于抗氧化剂和KMnO4之间的氧化还原反应,抗氧化剂能将MnO4-还原成Mn2+,使上转换荧光恢复。UCNP/KMnO4体系用于定量分析抗氧化剂时具有低检测限,宽检测范围和快的检测速度等特点。与10倍过量浓度的干扰物种相比,纳米体系对抗氧化剂具有高选择性和灵敏性。利用UCNPs可忽略不计的自体背景荧光,纳米体系已成功应用于评估人血浆样品中的抗氧化能力,具有令人满意的重复性和特异性,该方法在抗氧化相关疾病研究和临床诊断领域具有巨大的应用潜力。3.基于小分子调控的双功能纳米传感器由于其简单、高灵敏度和选择性而被广泛应用。本研究设计了谷胱甘肽(GSH)校准的基于NH2-NaYF4:Yb,Er/NaYF4@SiO2 UCNPs和金纳米颗粒(AuNPs)之间荧光共振能量传递(FRET)的双功能检测系统,用于GSH和镉离子(Cd2+)同时检测。未修饰的AuNPs在高盐溶液中易聚集,从而猝灭UCNPs的红光发射。而GSH的存在能阻止AuNPs的聚集,因此可以通过溶液颜色的变化和UCNPs红光发射的恢复来检测GSH。若体系中存在Cd2+,它可以与GSH相互作用,这使得AuNPs聚集,导致UCNPs的红光发射逐渐减弱。在优化的实验条件下,体系的荧光响应与GSH和Cd2+的浓度在很宽的浓度范围内呈线性关系,GSH和Cd2+的最低检测限分别为0.016 μM和0.059 μM。此外,所提出的纳米传感器对GSH和Cd2+检测具有高选择性,可用于检测人血浆中的GSH和饮用水中的Cd2+。


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