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铈基和钴基异质结构微纳材料的控制合成与催化性能硏究

王舒平  
【摘要】:纳米颗粒合成的一个重要研究趋势是从单一组分纳米颗粒扩展到多组分异质纳米结构。由多种组分构成的纳米颗粒中的相界面不仅在结构上重新定义了纳米颗粒,而且内部原子排列的不连续直接促进了相邻组分间的电子耦合作用。具有多组分的异质结构材料在许多领域都有潜在的应用,例如光电领域,工业催化,医疗诊断和治疗以及储能领域等。多组分异质结构纳米颗粒的优势主要集中体现在以下三个方面:首先,可以实现材料的多功能化,具有不同功能的组分可以整合在一个颗粒里。其次,不同组分的结合能够产生单一组分结构所不具备的集体特性。最后,不同组分的结合能够产生协同效应,进而能够强化各组分的原有属性。异质结构中不同组分的紧密接触能够产生强的相互作用,对每一种组分的物理化学性质都会产生影响。因此,理解如何在一个粒子中建立特定的异质结构界面对于设计新的功能性纳米结构尤为关键。本论文的工作主要立足于制备出具有特殊异质结构的过渡金属氧化物纳米材料,进而研究它们的催化增强效应,主要包括以下几个部分:1.运用无机固体制备的分步沉淀原理,设计了一种简单的一步法制备氧化物异质纳米结构的合成路线。通过该方法合成出了尺寸形貌均一的具有核-卫星结构的氧化铈-氧化钴异质结构纳米粒子;同时以一氧化碳氧化反应为探针反应,来研究异质结构的催化增强效应。2.发展了一种用片状材料组装成球形外壳的多层次核壳结构的新方法。将Mn/Ni(OH)x片生长在Ce02球上,形成一种核壳结构。并将这种结构作为一种高抗性的载体,将金属纳米颗粒锚定在二维纳米片上。负载贵金属后,将其用于气相和液相两种反应,都具有优异的催化活性,耐受性和稳定性。另外,在这个反应中,二氧化铈核可以替换为其他的已制备好的功能材料,例如多孔硅。而且Mn/Ni(OH)x片状材料中的金属是可替换的,比如将Ni替换为Zn或者Co,可以进一步增加材料性能的可调性。这种合成策略为我们对多层级异质结构的设计提供了一种思路。3.利用一锅法合成了不同结构的钴/镍碱式碳酸盐异质结构。以不同晶体结构的碱式碳酸盐(包括一维的纳米线以及二维的纳米片)作为“种子”,通过晶体的外延生长得到不同外延结构的异质材料。我们对该种异质结构纳米材料进行了电催化性能测试和汽车尾气处理研究。CO和NOx为汽车尾气的主要污染物,利用不含贵金属的多组分异质结构材料的多功能和组分间协同作用,将二者转化为CO2和N2。电催化析氧反应中六方晶系异质结构的催化性能要好于单斜晶系。而在CO和NO转化为CO2和N2的反应当中,单斜晶系异质结构的催化性能要好于六方晶系。我们还将Mn/Ni(OH)x-CeO2核壳结构作为催化剂,用于CO和NO转化为CO2和N2的反应当中。实验结果表明Mn/Ni(OH)x-CeO2核壳结构对该反应的催化活性要好于钴/镍碱式碳酸盐异质结构。


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