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低维受限空间中金属的液液相变

段云瑞  
【摘要】:如何调控金属及其合金的结构与性能,扩大其应用范围,一直是人们努力的方向。随着科学研究的进一步深入,金属及其合金在微观纳米尺度有了更新的应用。如在催化领域,金属纳米粒子因比表面积大,催化性能好,用做各类催化剂。在二维材料领域,金属是理想的衬底,广泛用于生长石墨烯,氮化硼等二维材料。为了更好地发挥金属材料在纳米尺度下的作用,需要进一步了解纳米尺度下金属的结构及性质,尤其是相变行为。碳纳米管及石墨烯的成功制备,为研究液态金属在纳米受限空间下的结构与性质提供了理想的载体。本文采用分子动力学模拟的方法,研究了液态金属在碳纳米材料构筑的受限空间内的相变行为,进一步揭示了相变与分层转变之间的密切联系,为利用受限空间为模板制备符合使用性能的金属纳米材料提供了新思路。主要内容如下:(1)在受限空间中,均质的偏晶铝铅合金液体随着温度的降低,会发生富铅相和富铝相的分离。界面能在相分离过程中起了重要作用,伴随着体系化学不均匀性的改变。利用方差,定义了描述化学不均匀性的参数MSF,可以有效地表征液态铝铅合金相分离过程的结构变化与化学不均匀性。研究了冷却速度、温度以及合金成分对体系的相变特征和化学不均匀性的影响。冷却速度越大,越不利于相分离发生;在液态的温度区间内,体系温度越高,相分离程度越小;原子成分接近50%的合金,相分离程度最大。根据化学不均匀性参数的突变点,绘制了铝铅偏晶合金相分离的相图。(2)液态金属铝体系在受限空间中会发生分层现象。随着受限尺寸的变化,体系会发生不同层数之间的转变。这种不同层数之间的转变,伴随着体系势能和体积的突变,是液态金属在受限空间中由受限尺寸诱导的一种独特相变行为。与远离受限墙的原子层相比,靠近受限墙的原子平均能量更高,原子配位数更大。体系的扩散系数、原子平均配位数与相变存在密切联系。压力不但可以改变体系分层的位置,还可以改变分层层数,引发分层转变,但温度对分层现象与分层转变的影响较小。绘制了受限空间中液态金属铝的分层转变相图,在低压区域,相变主要由受限尺寸诱导发生,在高压区域,相变由受限尺寸与压力共同诱导发生。(3)在密度的诱导下,液态金属铜在受限空间中会发生相变,该相变以压力-密度曲线上的负斜率为特征。相变的原因是体系为了适应密度的增大,“被迫”调整原子间相对取向。在密度增大的初始阶段,双体分布函数第一峰的位置逐渐减小,即体系通过减小近邻铜原子的距离来适应密度的增大。当原子距离减小到一定程度,而密度进一步增大时,体系被迫调整原子间相对取向,使体系结构基本单元由三角形变为类正方形,伴随着原子层数的增加。密度分布函数与原子结构图表明,相变发生时,体系为两相共存的亚稳态。随着相变的发生,体系的物理性质如黏度与扩散系数也随之变化。(4)受限空间中液态合金Cu64Zr36由于受限空间的模板作用和界面效应,易发生晶化现象。这种晶化现象比较微弱,势能曲线上的突变点并不明显。受限空间尺寸对晶化温度影响较大:随着受限尺寸的改变,晶化温度呈振荡变化规律。其中,原子活动能力和原子运动模式的变化是造成振荡行为的重要原因。另外,随着分层现象的发生,铜锆键的比例也会发生变化,在某些受限尺寸下,合金的铜原子和锆原子甚至会发生完全的分离。


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