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双功能碳高效增强氯氧化铋纳米片光催化性能及其应用

李朝  
【摘要】:氯氧化铋(BiOCl)是一种具有优异光电性能的间接带隙半导体材料。BiOCl纳米片的制备方法简单,毒性低,生物安全性较高,因此在光催化降解污染物和癌症治疗方面都具有一定的应用。然而,纯BiOCl纳米片在可见光范围几乎没有吸收,并且在紫外光区域的吸收转换效率偏低,这些缺点使得BiOCl纳米片的应用受到一定限制。因此,制备对可见光具有响应并且在紫外光区域具有高效吸收转换效率的BiOCl复合纳米材料,对于拓展BiOCl纳米材料的应用具有重要意义。基于此,本文以葡萄糖作为碳源,利用水热反应一步法制备了对可见光响应并且在紫外光区域具有高效吸收转换效率的双功能碳修饰的BiOCl纳米片,并且分析了其光催化性能增强的机理,以及在光催化降解污染物和光动力癌症治疗方面进行了应用。本文研究内容如下:1)以硝酸铋和氯化钾作为铋源和氯源,葡萄糖作为碳源,通过水热反应一步法制备了双功能碳修饰的BiOCl(C-BiOCl)纳米片。C-BiOCl纳米片的尺寸和厚度随着葡萄糖含量增加而减小。BiOCl纳米片表面光滑,而C-BiOCl纳米片表面粗糙,存在碳纳米簇并形成异质结构。此外,BiOCl纳米片晶面取向完全一致,而C-BiOCl纳米片晶面取向无序,具有多晶结构。因此,碳修饰可以对BiOCl材料的形貌进行调控。碳修饰后,BiOCl纳米片由白色变为灰色,颜色随着反应体系中葡萄糖量的增加而加深。此外,C-BiOCl纳米片对可见光有一定的吸收能力,并且比BiOCl纳米片在紫外区域具有更强的吸收能力。通过分析XPS光谱和Raman光谱,可证明碳元素掺杂进入BiOCl晶格中,并形成C-O键,形成了杂质能级,从而影响了 BiOCl能带特征。2)以常见的污染物罗丹明B(RhB)作为模型,对C-BiOCl纳米片的光催化降解性能进行了评估。研究发现,当反应体系中葡萄糖的量为2 mmol时,C-BiOCl纳米片具有最优的光催化性能,仅需要6 min即可完全降解RhB,效率提高了将近400%,大大节省了反应时间。此外,探究了双功能碳对BiOCl纳米片光催化性能的增强机理,结果发现表面碳异质结构能够促进光生载流子的分离和转移,而碳掺杂形成的掺杂能级赋予C-BiOCl纳米片具有对可见光的吸收能力。3)C-BiOCl纳米片在可见光下的优异光电响应性能使其成为一种理想的光动力癌症治疗载体。通过聚乙烯亚胺(PEI)修饰,C-BiOCl纳米片能够在溶液中具有较高的分散稳定性。良好的分散性可以增加癌细胞对C-BiOCl纳米片的胞吞能力。以HeLa细胞(人类宫颈癌细胞)和MCF-7细胞(人类乳腺癌细胞)两种典型的癌细胞作为癌细胞模型,对PEI-C-BiOCl纳米片的光动力治疗效果进行了检测。单纯的PEI-C-BiOCl纳米片或者光照对癌细胞的活性没有明显的影响。而在可见光照射下,PEI-C-BiOCl纳米片通过光电响应光催化过程产生的活性氧能够有效杀死癌细胞。此外,PEI-C-BiOCl纳米片的良好细胞相容性将不会引起明显的毒性。综上所述,本文通过水热反应一步法制备了具有高效光催化效能的双功能碳修饰的C-BiOCl纳米片,并实现了形貌调控。通过碳掺杂形成的掺杂能级以及异质结构促进光生载流子的分离和转移,使C-BiOCl纳米片能吸收利用可见光并且在紫外光区域具有高效的吸收利用效率。因此,C-BiOCl纳米片能够高效降解污染物以及通过PEI修饰后可以进行有效的光动力癌症治疗。本论文的研究内容为BiOCl相关纳米材料的制备和应用提供了新的思路,并且对于研究改善纳米材料的光催化性能具有重要的意义。


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