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飞秒激光与低维材料及介电晶体相互作用及其应用

李子琦  
【摘要】:激光技术是20世纪人类最伟大的发明之一,在科研、工业、医疗、国防等众多领域有着广泛的应用。按照工作模式进行划分,激光可以分为连续激光和脉冲激光。得益于锁模技术的发展,在时间尺度上激光单脉冲的持续时间可被压缩到飞秒量级。相较于传统的连续激光,飞秒激光具有脉冲宽度极短、峰值功率极高以及覆盖频谱范围极广等特点。飞秒激光脉冲与凝聚态物质的超快相互作用,为解决当代物理、化学和生物等领域内的重大挑战提供了强有力的工具。飞秒激光与低维材料的相互作用为探索自然界的不同物质的物理化学性质提供了一种全新的工具途径。随着电子被限制在纳米尺度范围内运动,低维纳米材料,包括例如零维纳米颗粒、一维纳米管和二维层状材料等,表现出了三维体材料所不具备的反常物理性质。飞秒激光泵浦探测技术可以在飞秒量级实时地观测低维凝聚态系统中非平衡态的时间演化,其中包括载流子动力学、声子动力学、电荷密度波和自旋能谷特性。飞秒激光Z扫描光谱可以得到低维材料的三阶非线性光学参数(如饱和强度、调制深度),对脉冲激光的实现有着重要的指导作用。飞秒激光与介电晶体材料的相互作用打开了通向微型、多种功能集成光学器件的大门。作为集成光子学系统中的基本元件之一,光波导是由高折射率区域被低折射率区域包裹所构成的微结构通道,光信号在其中可以实现无衍射传输。作为波导器件的重要基质材料,介电晶体由于其具有种类丰富、功能多样等优点,被广泛应用于固态激光、非线性光学、量子光学等领域。近年来,利用飞秒激光对介电晶体进行直写从而制备光波导的研究引起了科研人员的广泛的关注。在飞秒激光与透明光学材料晶体相互作用过程中,飞秒激光脉冲的能量通过非线性吸收过程沉积到进入材料内部,引发局域性折射率改变,结合飞秒激光加工系统的优势,可以制备出不同类型的三维光波导结构。低维材料与介电晶体光波导的巧妙结合可以形成新型集成光学器件,如波导脉冲激光器。它们的结合方式主要有两种:一种是通过透射模式结合,另一种是通过倏逝场吸收来实现结合。由于在波导结构中,入射光被限制在微米量级的空间范围内传输,因此波导脉冲激光器具有高效率、体积小、可集成、稳定性高等优点。结合不同种类激光晶体、不同类型光波导和不同维度纳米材料,可以实现基于波导平台的不同光波段(可见光与近红外波段)和不同工作模式(调Q与锁模)的脉冲激光器,扩展了波导激光的应用范围。本论文的主要内容包括利用飞秒激光研究低维纳米材料的超快非平衡态动力学过程;利用飞秒激光研究低维纳米材料的非线性吸收性质;利用飞秒激光微加工技术直写光波导结构;利用离子注入技术在介电晶体材料中合成金属纳米颗粒以及光波导结构与低维纳米材料结合实现波导脉冲激光的产生。根据实验技术和选用纳米材料种类的不同,可以将本论文的主要研究内容和结果总结如下:半导体中的准粒子激发和多体相互作用是理解凝聚态物理和材料科学的基础,在光子技术中也有着巨大的应用潜力。利用化学气相沉积技术(Chemical vapor deposition,CVD),在石英基底上制备出大尺寸、高质量的二硒化钯(PdSe2)薄膜。通过超低波数拉曼实验,发现了 PdSe2具有与其他二维材料相比不同的反常层间的相互作用。通过飞秒激光脉冲触发PdSe2的非平衡态,观测到A激子的能带重整化效应,激子共振峰改变量达到了 180 meV。利用多体微扰理论,解释了飞秒激光激发的载流子诱导能带减少的物理规律。此外,利用飞秒激光脉冲相干地驱动PdSe2层间和层内的太赫兹(THz)量级原子振荡。其中,诱导的层内原子振荡频率为4.3 THz,层间相干声子振荡频率为0.35 THz。结合自由载流子的能带重整化效应,实现了对能带的4.3 THz的超高重复频率调制。通过宽带泵浦探测技术和第一性原理计算,构建了电子-声子、激子-声子耦合的直观的微观图像,揭示了层内和层间两种不同的相干声子与不同类型电子激发的耦合规律。利用低能银离子注入技术,在钒酸钇(YVO4)晶体内部制备球形银(Ag)纳米颗粒。通过截面透射电子显微镜和线性吸收谱,证明了嵌入式纳米颗粒的成功合成以及其具备的局域表面等离激元共振效应。基于飞秒激光瞬态吸收实验,揭示了 Ag:YVO4复合结构在可见光到近红外范围的载流子动力学过程。基于飞秒激光Z扫描光谱,证明了嵌入银纳米颗粒的复合结构在近红外波段具有优异的饱和吸收特性,可被应用于超快光开关。利用飞秒激光与YVO4晶体的相互作用,我们首次在Nd:YVO4晶体中制备了类光子晶格包层光波导,且波导区域的荧光特性得到了完好的保留。基于嵌入式纳米颗粒与光波导结构,实现了1μm波段调Q激光的产生,其峰值功率达到298 mW。具有高重复频率,特别是重复频率在1 GHz以上的锁模激光器在很多领域有着巨大的应用价值,比如精密计量学、超快非线性光谱学和高速光通信等。利用飞秒激光与YVO4晶体的相互作用,我们在Nd:YVO4晶体中制备了圆形的包层光波导结构。利用石墨烯、MoS2和Bi2Se3三种典型二维材料作为可饱和吸收体,在808 nm激光泵浦下的Nd:YVO4晶体光波导中实现了 6.5 GHz超高基频重复频率调Q锁模脉冲激光输出,三者信噪比均大于50 dB,最短脉冲宽度达到26 ps。探索具有优异非线性光学特性的新型二维材料将有助于提高波导脉冲激光的性能。基于新型的石墨烯/WS2异质结结构和飞秒激光直写的Nd:YVO4晶体光波导,我们实现了工作波长为1064 nm的高效被动调Q波导激光器,最大输出功率为275 mW,斜效率为37%。与相同条件下单一石墨烯或WS2饱和吸收体相比,基于石墨烯/WS2异质结的波导脉冲激光输出具有更高的脉冲能量和更高的斜效率;借助金属纳米颗粒对二维材料进行修饰,可以提升其光学性质和器件性能。利用激光液相烧蚀法在石墨烯表面合成了 Ag2S@Ag纳米复合材料。通过飞秒激光Z扫描光谱,Ag纳米颗粒修饰的石墨烯的非线性光学性能有了显著的提升,饱和强度降低了 56倍,调制深度增大了 19倍。基于更高的调制深度和更低的饱和强度,我们将其应用在Nd:YVO4包层光波导平台中,得到了更短的锁模脉冲;从理论和实验上系统性地研究了新型二维材料二硒化铼(ReSe2)的物理性质,并通过超快Z扫描技术发现其相比其他二维材料具有更低饱和强度和调制深度,这表明ReSe2更易于在波导平台中实现连续锁模脉冲。实验上,我们进一步实现了基于ReSe2被动连续锁模波导激光器,产生了脉宽为29 ps,工作频率为6.5 GHz的超高重复频率连续锁模脉冲激光。利用飞秒激光微纳加工技术,在偏硼酸钡(β-BBO)晶体中制备出微米量级不同尺寸的圆形包层光波导结构。基于端面耦合系统,测量了各个波导在400 nm与800 nm波长的传输损耗及近场光强分布。研究发现基于β-BBO晶体的包层光波导在400 nm与800 nm波长的TM偏振方向显示出良好的传输特性。在800 nm波长下,最小传输损耗为0.19 dB/cm,并且共聚焦显微拉曼技术展示出波导区域的物理性质得到了较好的保留。使用Rsoft(?)软件,模拟了光波导在400 nm与800 nm波长下的传输特性。利用全飞秒激光微加工的方式,在掺钕钇铝石榴石(Nd:YAG)晶体中制备出不同类型的脊型光波导,包含了分支角度不同的Y分支型光波导器件。实验表明,全飞秒激光制备的脊型光波导同时支持TE和TM偏振传输,且具有较低的传输损耗。基于MoSe2作为可饱和吸收体,将Y分支器件与单片波导脉冲激光器件相集成,实现了 1 μm波段的调Q锁模脉冲输出,重复频率高达7.7 GHz。


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