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Effective Field Approach for Mixed Ferroelectric Systems

阿里(R A Ali)  
【摘要】:混合铁电体是指由两种或两种以上的铁电或反铁电材料形成的复杂体系,其中典型材料包括象部分氘化的三甘氨酸硫酸盐(TGS/DTGS)体系以及锆钛酸铅(PZT)和铌酸钾钠(KNN)等固溶体材料体系。由于这类材料的物理性质随组分可调协,可以满足在不同需要下的要求,因此受到了广泛的关注。但是实验上发现,对于几乎所有的混合铁电材料,其物理性质并不象人们所预期的随组分而线性变化。其中对居里温度非线性变化的物理起因探讨较多,有人认为是零点振动能造成的量子起伏所致:也有人认为是关联的原因造成。而对极化强度和介电特性随组分的非线性变化研究的较少。目前这些理论方法都不能对混合铁电体系的这种非线性给予一个全面合理的解释。 有效场方法是一个处理铁电材料物理性质的比较简单的理论方法。这一模型已经被用于研究许多铁电体系相变性质的研究。由于这一模型参数较少,可以比较直接地给出居里温度、极化强度和介电常数等物理量,并且这些结果可以与实验数据直接定量拟合,因而受到了比较广泛的采用。最初的有效场方法只考虑了偶极相互作用,只能描写二级相变的物理特征。如果在有效场中引入高阶电极矩的贡献,即极化强度的高阶项,这一方法可以拓展到描述一级铁电相变。另外通过加入零点振动能而引入量子温度标度,用量子温度标度代替经典温度标度,从这一方法可以得到描述量子顺电体的介电特性的Barrett方程。 本工作的主要目的是利用有效场这一理论方法对混合铁电材料的相变性质随组分变化进行较为系统的研究。本工作的第一步先是针对两种组分构成的混合铁电体,发展了两个亚品格的有效场理论用来描述混合铁电体的相变行为。这两套亚晶 山东大学博士论文Effeetive Field APproaeh for Mixed Ferroele。triCs 格分别用来表示构成混合铁电体的两种材料,每种组分对有效场贡献的大小与组分 成正比,并引入了一个祸合参量来描述两套晶格之间的相互作用。 利用这一改进的有效场模型,首先研究混合体系的居里温度随组分的变化。 通过计算发现两套晶格之间的祸合强度起着重要的作用。只有当这一祸合强度是两 套亚晶格有效场强度的平均值时,混合体系的居里温度才随组分呈线性变化。藕合 强度小于这一平均值时,居里温度低于线性值,并且这种偏离在组分为0.5左右达到 最大。同样祸合强度大于这一平均值时,居里温度高于线性值,并且偏离也在组分 为0.5左右达到最大。把所得到的理论结果与TGs/DTGS和TGSeZDTGSe的居里温 度的实验数据进行定量比较,发现这类材料居里温度的非线性变化是由于弱藕合造 成的,藕合强度只有平均值约的80%左右。在本工作的基础上,C David等人把这一 方法进一步推广到三个亚晶格体系,研究了钨青铜结构混合铁电体SrxBal--xN场O‘的 居里温度随组分的变化,并得到了满意的结果。 在以上基础的上,把计算推广到混合铁电体系的自发极化强度和介电常数随 组分的变化,分析了单位体积内偶极矩大小和数目、有效攘污虽度对极化强度和介电 常数的影响。计算结果表明,单位体积内偶极矩大小和数目不仅会改变体系的居里 温度,而且同时影响低温饱和极化强度的大小。但是辐合强度的改变只会影响居里 温度的高低,而对低温饱和极化强度没有影响。因此对于象TC别DTGs一类的棍合 铁电材料,由于它们是由同晶型的材料构成,所以两个体系内的单位体积内偶极矩 大小和数目相差很小,而拐合强度却有一定的差别,所以造成了这一类材料的低温 饱和极化强度随组分变化不大,而居里温度随组分的改变而升高或降低。 Preliminary 在TGSe刀〕TGSe一类混合铁电体系中,相变的级次随组分会由二级相变转为 一级相变过程。为了使模型能够描述相变级次随组分变化,在有效场中引入极化强 度的高阶项,并且其中一个组分中的有效场中的极化强度高阶项足够大,而另一组 分的有效场中的极化强度高阶项相对较弱。计算结果可以清楚地显示出相变级次随 组分的改变,或者说相变由连续到不连续的变化。通过适当的模型参数调整,理论 计算得到的极化强度和介电常数随温度的变化与TGSe/DTGSe的实验曲线非常类 似。 确定一二级相变分界点的临界组分是一个有意义但比较复杂的问题,如何合 理准确地确定出临界组分以及相关的居里温度等物理参量,以及与实验结果的定量 比较有待进一步的工作来完成。 论文关键词:铁电体,有效场方法,混合体系


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