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交联粘土催化甲烷燃烧和乙苯脱氢反应的研究

潘燕飞  
【摘要】:蒙脱土是一种天然层状粘土,在我国储量丰富,价格低廉,是作为催化剂或 催化剂载体的较好选择,有广阔的应用前景。但天然蒙脱土层间距小、热稳定性 差,难以直接应用。 本论文用各种羟基聚合物为交联剂,取代天然蒙脱土层间可交换的阳离子而 制得交联蒙脱土(PILC),期望增大层间距和提高热稳定性,并把交联蒙脱土负 载型催化剂用于甲烷燃烧、乙苯脱氢等反应。 (1) 在蒙脱土原粉中引入Al-、AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-交联剂,制得Al-、 AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC,底面间距明显增大,热稳定性显著提高;与 Al-PILC相比,AlZr-、AlCe-PILC的底面间距更大,热稳定性更高。 以这几种交联蒙脱土为载体,制得负载型Cu、Mn催化剂,考察了它们对甲 烷燃烧的催化活性,结果表明AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC负载型Cu、Mn 催化剂活性均高于Al-PILC催化剂;550℃下反应时,甲烷在Cu/AlZr-PILC、 Cu/AlCe-PILC催化剂上的转化率近90%。 (2) 以Al-、AlCe-、AlY-PILC为载体,离子交换法制得Fe/Al-PILC、 Fe/AlCe-PILC、Fe/AlY-PILC催化剂,它们对乙苯脱氢制苯乙烯具有较高的催化 活性和产物选择性。 (3) 用TiCl4水解合成Ti-交联剂,通过改变Ti/土,制备Ti-PILC。以其为载 体,用等体积浸渍法制得Cu/Ti-PILC系列催化剂。与原土相比,Ti-PILC的表面 -OH含量增多;Ti/土对甲烷在Cu/Ti-PILC上的燃烧活性有一定影响,Ti/土为 10mmol/g的20%Cu/Ti-PILC活性最高。 (4) 用Ti(OC4H9) 4水解合成Ti-交联剂,通过改变Ti/土,制备Ti-PILC。以其 为载体,用等体积浸渍法制得Cu/Ti-PILC催化剂。与原土相比,Ti-PILC的比表 面积有较大提高;Ti/土不同的Ti-PILC,比表面积亦不同,其中Ti/土为5、 10mmol/g 的Ti-PILC的比表面积较高,增大Ti/土,Ti-PILC的比表面积反而下降。在蒙脱 土层间引入Ti-交联柱,增加了表面-OH含量。Ti-PILC的TG、DTA曲线在100℃、 150℃、200-600℃处,分别出现了一个弱吸热峰、弱放热峰和强放热峰,伴随 着不同程度的失重,这分别归因于粘土表面吸附水的脱除、吸附在粘土表面的 Ti-交联剂和粘土孔内Ti-交联柱的燃烧所致。Cu/Ti-PILC对CH4燃烧反应有较高 山东大学硕士学位论文 的催化活性,Ti/土=10~。Fg的Ti一PILC的活性最高。 (5)以Ti(OC4Hg);和51(oCZHS);为前驱体,合成Ti一51一交联剂。通过改变51/Ti, 制备Ti一Si一PILC。以其为载体,用等体积浸渍法制得20%C记Ti一Si一PILC、 10%M可Ti一si一PILC催化剂。与原土相比,Ti一Si一PILC的表面一OH含量增多; Ti一51一PILC的TG、DTA曲线形状与Ti一PILC相似,分别在1 00、 1 50、200一600oC 处分别出现了一个弱吸热峰、弱放热峰和强放热峰,伴随着不同程度的失重,这 分别归因于粘土表面吸附水的脱除、吸附在粘土表面的Ti一si一交联剂和粘土孔内 Ti一51一交联柱的燃烧。20%C口Ti一51一PILC的催化活性均比20%C记Ti一PILC高,其 中51/Ti二40、50%的Cu/Ti一51一P几C和M可Ti一51一PILC的活性较高。 关键词:交联蒙脱土;交联蒙脱土负载型催化剂;甲烷燃烧;乙苯脱氢


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