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功能材料(D)KDP晶体、BTO薄膜和纳米晶的制备及特性研究

刘伟良  
【摘要】:磷酸二氢钾(KDP)、磷酸二氘钾(DKDP)等晶体是一类优良的非线性光学晶体材料,到了20世纪60年代初,激光技术出现后,KDP家族晶体(特别是KDP和DKDP晶体)被广泛地用于制作各种激光倍频器材料;近些年来,随着高功率激光系统在惯性约束核聚变(Inertial Confinement Fusion,简称ICF)等重大技术上的应用,高激光损伤阈值、特大尺寸的KDP和DKDP晶体的快速生长以及其性能的研究,在国际上又进入了一个新的阶段。基于此,我们先在优质(D)KDP晶体的快速生长和特性研究方面做了一些工作。 针对循环法晶体生长设备比较复杂,溶液连接管容易被冷结晶堵塞的重要缺陷,我们成功设计了双缸四区育晶器,使之既有恒温流动循环法的优点,又具有设备简单(双缸生长单接管)的优点。对DKDP晶体生长而言,由于生长系统体积的减小,能有效地减少重水的用量,降低DKDP晶体的生长成本。采用理论与实践相结合的方法确定了快速生长优质(D)KDP晶体的各项参数和指标。通过X—射线衍射、氘含量、杂质金属离子的痕量分析、透过光谱、电光和热学性能等测试表明使用我们的双缸四区育晶器可生长出性能优良的KDP型晶体。 根据空间群理论计算并分析了KDP和DKDP晶体的晶格振动模。利用Raman散射的手段全面报道了KDP和DKDP晶体不同配置下的晶格振动谱,取得了与理论分析相一致的结果。实验发现,由于阴离子基团振动而产生的四个特征模v_1,v_2,v_3和v_4,在KDP晶体中出现在917,364,1035和523cm~(-1);而在DKDP晶体中分别红移至883,361,998和516cm~(-1)。这种由同位素效应导致的振动模频移的现象在O—H振动模的红移中表现的更为显著,解释了DKDP晶体有着更宽的使用波段的原因。 利用第一性原理计算,研究了KDP和DKDP的结构参数和电子结构。我们发现几何同位素效应不能单独地给出KDP和DKDP晶体T_c差异的圆满解释。它与质子的隧穿运动、质子—晶格耦合或位移型—有序—无序型耦合等模型的结合或可给出更合理的解释。电子结构计算的结果表明:D/H、P和O的电子存在明显的电子轨道杂化,三者之间为共价互作用,K和PO_4之间为离子互作用;KDP晶体禁带宽度大于DKDP是无缺陷KDP晶体的双光子吸收所引发激光诱导损伤阈值高于DKDP的原因。


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