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有机铁磁聚合物的稳定性研究

程杰  
【摘要】: 有机聚合物功能材料,由于其丰富的物理性质,又具有聚合物的柔性、易加工等特点,成为近年来的研究热点。经过三十多年的发展,各类功能材料层出不穷,如已合成的电导率超过铜、强度超过钢的导电聚合物产品,有机半导体制作的光电器件以及实验室合成的有机磁性材料等。 传统铁磁体主要由过渡金属元素、稀土元素构成,由于这些材料的原子具有未抵消的d电子或f电子,并且存在稳定的未满电子壳层,可以提供稳定的磁矩源,因此表现为磁性。但这些无机材料密度大,不易加工成型,已无法满足技术的许多特殊需要,从而在一定程度上制约了它们的应用范围。 高分子聚合物作为有机功能材料,在电、磁、光等方面具有不同于传统半导体或金属的独特性质,同时由于这类材料可以通过多种合成方法而形成性质丰富的聚合物,为有机铁磁性材料的理论研究和试验提供了十分可行的指导作用。 寻找用有机聚合物合成的稳定磁性材料的有效方法,以及对这些材料性质的研究,一直为各研究小组的研究者们感兴趣的课题。由于C、H、O、N等有机元素只有s或p电子,并不存在对磁性有着至关重要贡献的d或f电子,同时电子层一般是闭壳层,呈现抗磁性,因而对有机固体磁性起源和机理的研究是一个巨大的挑战。Ovchinnikov和Spector曾提出带有有机自由基的π共轭聚合物中会呈现出铁磁性,并通过聚合带氮氧自由基的丁二炔的单体的方法,合成了一种铁磁性的聚合物poly-BIPO。 20世纪70年代,Su、Schrieffer和Heeger创立的SSH模型,用半经验的紧束缚方法研究了共轭聚合物聚乙炔的电子结构和光学性质,取得了巨大成功,这也为有机聚合物,尤其是准一维聚合物的研究开创了一个新的局面。Xie、Yao、Fang和Liu等人考察了一维体系中强的电子关联和电声耦合作用,在SSH模型基础上研究了聚合物poly-BIPO的性质,得到了稳定的铁磁态。这些工作的研究结果,不但有助于对共轭聚合物中的微观物理世界的认识,更具有重要的应用价值,能够推动新型有机聚合物器件的研究和开发。 在本论文中我们在SSH模型基础上对哈密顿进行了一定的修正,在考虑电子—晶格相互作用、电子—电子相互作用以及Heisenburg自旋反铁磁耦合作用,研究了聚合物poly-BIPO的基态特性。具体的研究内容和基本结果如下: 有机铁磁体的基态稳定性,尤其是其磁稳定性对于这类材料的合成和应用具有重要的意义。经过数值计算,在周期性边界条件下研究了反铁磁耦合相互作用、电声耦合作用、电子-电子相互作用、聚合物链长对准一维有机铁磁体稳定性的影响,发现: 1、系统主链上自旋密度波的产生是由于主链上π电子与侧自由基未配对电子的反铁磁耦合,并且其耦合强度只对自旋密度波的幅度产生影响,而不改变自旋密度波随格点的分布;系统的自旋密度波随着反铁磁耦合强度J的增强而增加,且当J→∞时,自旋密度波序参量m_s→1。 2、由于电声耦合的作用,使得自旋密度波的局域性增强,进而抑制了系统自旋密度波的激发。 3、扩展的Hubb砌模型所描述的电子-电子相互作用中在位排斥作用与格点间电子的排斥作用对系统主链自旋密度波的影响是不同的:同一格点电子在位排斥作用促进自旋密度波的形成,而当格点间的电子排斥作用足够大时会抑制自旋密度波的形成。 4、一维有机铁磁聚合物在小尺度时,会对系统的性质产生较大的影响,而当链长大于30个格点时,尺度效应基本消失。 继而讨论了方形和高斯随机分布等扰动对准一维有机铁磁体稳定性的影响,发现在扰动作用下,系统自旋密度波序参量会发生相应的变化,其变化规律是随着扰动参数的加强,先增加到某一极大值后,逐步递减,这可以通过二聚化对系统的影响而得到合理解释。


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