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一维导电共聚物中极化子输运的动力学研究

张永强  
【摘要】: 近些年来,随着实验手段的不断提高和理论研究方法的不断成熟,关于有机导电高分子材料的研究已经发展成为系统的多学科交叉研究领域。越来越多的研究人员投入了很大的精力,对有机高分子材料在电、磁、光等方面的性质开展了系统研究,并取得了丰硕的成果。一些取得共识的相关实验和理论结果已经成为本学科研究的基础;一些实验室内首先研制出来的光电子器件,如有机发光二极管,甚至已经实现了产业化。以有机小分子为材料的分子电子学迅猛发展,更为实现未来电子信息领域新的革命奠定了基础。 作为有机光电器件的基础性内容之一,有机导电聚合物中载流子性质的研究一直是人们关注的焦点。由于强电—声相互作用的存在,有机材料的这种“软性”导致其载流子不同于无机半导体中的电子和空穴,而是孤子、极化子和双极化子等非线性元激发。为了对实验和器件发展做出理论指导,人们从微观角度对均聚物中电场下载流子输运性质的动力学过程开展了大量的工作,并取得了一些广泛的共识。 作为有机导电聚合物的重要组成部分之一,共聚物在有机光电器件的研究中已经引起人们越来越多的重视。并且近几年以有机小分子共聚物作为导电材料,以其良好的整流特性,在分子电子学领域也吸引了许多研究兴趣。关于共聚物电子结构性质的研究,人们在理论和实验上开展了大量的工作,并得到了一些有价值的结论,如有机量子阱和超晶格性质,能带可调的电子性质等等,这对于共聚物的进一步研究和应用都具有一定的指导意义。然而这些研究多是以静态图像为基础,从电子结构角度考虑共聚物的相关性质,如果考虑载流子的输运性质,这些研究是不够的。 鉴于此,本论文中利用比较成熟的研究均聚物中载流子输运性质的非绝热动力学方法,对共聚物中极化子在外电场作用下的动力学输运性质进行了较为系统的研究,以期得出一些具有指导意义的普遍性结论。主要工作和结果如下: 1.静态下共聚物的电子结构性质 在研究极化子的动力学行为之前,首先研究了静态下共聚物的电子结构性质。发现可以通过改变嵌段的尺度、配比或界面耦合强度对共聚物能带结构加以调制。 2.嵌段尺度对共聚物中极化子输运的影响 我们利用一维扩展的SSH紧束缚模型和非绝热动力学演化方法,具有普遍意义的模型共聚物-(A_x-B_y)_z-A_x-为对象,研究了极化子在外电场作用下的动力学输运性质。重点研究了嵌段尺度对共聚物中极化子输运的影响,发现随着嵌段尺度的增加,极化子的运动特征逐渐由均聚物向共聚物过渡。 3.界面对共聚物中极化子输运的影响 结合上面的研究结论,以二嵌段共聚物-A_x-B_y-为对象,重点研究了界面耦合形式和界面耦合强度对共聚物中极化子运动的影响。研究发现,渐变式界面可作为联结两嵌段的一个很好的桥梁,利于极化子的运动,而突变式界面中极化子的输运则依赖于其束缚能E_b~A与界面极化子能级偏移ΔE_p~+之间的相对大小;对于极化子而言,β<1的弱耦合界面相当于一个“垒”,β>1的强耦合界面相当于一个阱,只有β=1的突变式界面才是最利于极化子输运的界面耦合强度。


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