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有机共轭聚合物中自旋—轨道相互作用研究

李慧  
【摘要】: 有机半导体作为一种新型的功能材料,人们已经逐渐认识到其丰富的功能特性。从小分子到高分子,其电磁光等特性越来越明显。对具有准一维特征的导电聚合物的结构和物性,特别是它的电特性,可以说已经有了一个比较准确的理解,无论从量化还是物理建模出发,都得到了与实验基本一致的理论结果。有机发光二极管(OLEDs)是有机分子材料的一个重要应用,目前以小分子合成的发光器件已经实用化,高分子有机发光二极管也达到实用标准。另一方面,聚合物是软凝聚态物质的典型代表,也是理解有机体、生物物质的基础。有机材料存在丰富的物理功能特性,对有机材料的研究必须综合物理、化学等各种手段。 随着巨磁电阻(CMR)现象的发现,自旋电子学已成为凝聚态物理中一个快速增长的领域。自旋电子学是研究电子自旋的注入、输运、控制、探测等一门全新的学科。1990年,Datta和Das提出了自旋场效应管(FET field-effect transistor)的设想,利用外加电场通过Rashba自旋—轨道耦合作用来有效的控制电子的自旋进动。从此自旋—轨道相互作用成为半导体自旋电子学中的研究热点。在无机半导体中对于Rashba自旋—轨道相互作用的影响做了大量的研究,实验上也实现了利用外加电场来控制Rashba作用的强度。Rashba自旋—轨道相互作用对于准一维电子气系统的能带结构、电子波函数、自旋角速度与线速度以及电导都会产生一定的影响。 有机材料由于强的电子—晶格相互作用,它的载流子不再是通常意义上的电子或空穴,也不是以扩展态的形式存在,而是形成所谓的“自陷态”或“局域元激发”,如孤子,极化子或双极化子。它们独特的电荷—自旋关系暗示着有机共轭聚合物中可能潜藏着丰富的自旋相关性质。目前关于有机自旋电子学的研究刚刚展开,理论上预言了一些自旋相关的新现象,实验上也证实了有机体内可以存在自旋极化的电流。通常认为有机半导体中的自旋—轨道相互作用比较弱,以前人们并没有研究,但它的影响是不可避免的,通过控制门电压,Rashba自旋—轨道耦合作用可以导致载流子的自旋进动。而且有机材料中的载流子具有准粒子的性质,我们可以找到其准确位置。考虑到自旋—轨道耦合作用等自旋相关的相互作用,我们才有可能得到有机聚合物输运动力学更丰富的物理图像。 本论文中我们针对有机共轭聚合物,在一维紧束缚SSH模型和BK模型的基础上,深入到材料的微观结构,研究自旋—轨道相互作用对有机共轭聚合物电子结构性质的影响。同时通过非绝热动力学的方法,研究自旋—轨道相互作用对于极化子输运过程中自旋演化的影响。本论文具体的研究内容和基本结果如下: 1.自旋—轨道耦合作用对有机共轭聚合物电子结构性质的影响 在我们的模型中一维有机聚合物沿(?)方向,Rashba电场沿(?)轴方向。Rashba自旋—轨道相互作用使有机聚合物自旋沿(?)方向的能带与自旋沿一(?)方向的能带发生劈裂,这个劈裂不同于塞曼效应导致的能级劈裂,它并不消除自旋兼并;同时自旋—轨道相互作用使有机聚合物的能带变宽,带隙变窄,但由于有机物中的自旋—轨道耦合作用比较弱,我们所选取的自旋—轨道作用强度很小(t_(so)的大小大约是t_0的1/100),所以系统能带结构的变化并不明显。 2.自旋—轨道相互作用对有机物中极化子自旋输运的影响 人们已经对有机聚合物中极化子的动力学过程进行了大量的理论研究。Conwell等人总结了在低场下极化子形成、运动,在高场下极化子将会解离,并且报道极化子的解离场大约为6×10~4V/cm。Li等人研究了在强场下有机半导体中的极化子解离后,将呈现与无机半导体中相类似的Bloch振荡。但这些工作都没有涉及到极化子的自旋,我们知道,由于自旋—轨道耦合等自旋相关的相互作用,极化子在有机物内传输的过程中可能会出现自旋取向的反转。我们研究了一维有机聚合物中Rashba自旋—轨道相互作用对极化子自旋输运的影响,并且与无机材料做了比较。 我们发现自旋—轨道相互作用对于有机聚合物中极化子的晶格位形和电荷密度影响不大,但可以导致极化子自旋的周期性进动,进动周期与自旋—轨道相互作用强度之间满足反比关系。这与无机半导体中Rashba自旋—轨道相互作用对电子自旋演化的影响是相同的。 无机半导体中电子的自旋进动是发生在电子在连续导带不同能级间的跃迁。有机材料由于强的电子—晶格相互作用,注入的电子(或空穴)不像无机半导体似的以扩展态的形式存在,而是形成局域态,如孤子、极化子等,同时在带隙中形成局域能级,电子不能容易的跃迁到连续的导带。因此有机半导体中自旋进动的内部机制肯定与无机半导体不同,这是需要我们继续研究的问题。


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