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氮化碳及其插层化合物作为直接甲醇燃料电池阳极材料的电化学性质研究

王红军  
【摘要】: 直接甲醇燃料电池(简称DMFC)由于结构简单、能量转化率高、对环境无污染,可作为常规能源的替代品而越来越受到关注。目前,DMFC主要是以负载铂的碳素材料作为阳极材料,但在甲醇氧化过程中铂催化剂非常容易中毒,且铂的价格非常昂贵,这都限制了DMFC的大规模生产和使用。因此开发一种效率高且价格低廉的催化剂越来越迫切。氮化碳具有特殊的光学和电学性能,有可能成为非贵金属催化剂或者新型催化剂载体,而目前对其电化学性质及应用研究却很少,所以相关研究有着重要的意义。 本文首先综述了氮化碳的结构、性质和合成,以及DMFC的基本原理及阳极催化剂和催化机理的研究进展。由于石墨相氮化碳具有大量孤对电子,对甲醇有一定的吸附能力,因此本文首先研究了石墨相氮化碳作为DMFC的阳极非贵金属催化剂的可能性。实验表明,石墨相氮化碳在硫酸体系中电化学性质十分稳定,对甲醇没有明显的催化活性;而甲醇可以在石墨相氮化碳纳米管表面发生吸附,并导致石墨相氮化碳氧化峰电势正移,但石墨相氮化碳纳米管在硫酸和硫酸甲醇体系中不稳定,对甲醇氧化的催化活性不明显。 本文还对石墨相氮化碳插层化合物作为DMFC阳极催化剂新型载体的可能性进行了研究。通过在饱和的硫酸钾、硝酸镁以及硫酸铝溶液中电解实现阴阳离子的可控嵌入,以实现对石墨相氮化碳片层电子云密度的控制,从而制备片层中具有不同电子云密度的插层化合物作为催化剂载体。采用电解时间、XRD和电化学等多种方法表征了离子的插入程度。实验表明:嵌入阴阳离子的石墨相氮化碳在硫酸和硫酸甲醇体系中都不稳定,也就是说嵌入的阴阳离子促进了氮化碳的电氧化还原。对嵌入不同价态阳离子及阴离子的氮化碳插层化合物作为DMFC阳极催化剂载体的电化学性质进行了研究。实验表明,嵌入阳离子的价态越高,嵌入氮化碳的电氧化活性越大,且在硫酸—甲醇体系中比在硫酸体系中活泼;嵌入阴离子的氮化碳电化学性质的变化与嵌入阳离子的一致;不论是嵌入阳离子还是阴离子,嵌入程度对其嵌入化合物的电化学性质影响不大。


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