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氧化物铁磁性半导体电子输运特性的研究

田玉峰  
【摘要】:自旋电子学是一门以研究自旋相关的现象和器件为主的新兴学科。自旋注入、自旋输运以及通过电学或者光学方法实现自旋的检测与控制是自旋电子学研究至关重要的内容。目前,自旋注入半导体遇到的主要的困难是铁磁金属与半导体电阻不匹配导致低自旋注入效率,由此引发了研究者对磁性半导体注入源浓厚的兴趣。但是目前为止高居里温度、高自旋极化率的磁性半导体材料还亟待开发。自旋相关的输运,例如磁电阻、反常霍尔效应等,一方面研究的相对还比较少,另一方面不同研究组的报道结果各不相同,甚至截然相反。基于以上原因,我们将集中精力研究我们组最近新发现的具有高居里温度和高过渡族元素含量的铁磁半导体材料的电子输运现象,希望能对自旋相关的输运有更深刻地认识,能对自旋的调控和自旋电子器件的设计给出有价值的建议。我们的研究主要集中在以下几个方面:一、库仑相互作用、交换作用和硬带能共同作用下宽禁带氧化物铁磁性半导体中变程跃迁导电的共性与个性;二、单晶外延稀磁氧化物铁磁半导体的电子输运和正磁电阻行为;三、氧化物铁磁半导体纳米颗粒中正磁电阻的起源;四、输运特性可用磁场调控的Ge_(1-x)Mn_x/Ge磁性半导体二极管。下面是我们所取得的主要进展: 1.基于Zn_(1-x)Co_xO_(1-v),和Ti_(1-x)Co_xO_(2-v)的实验结果,我们首次提出了自旋依赖的变程跃迁模型,在统一的框架下同时考虑了电子电荷间的库仑相互作用和电子自旋间的交换相互作用对输运的影响。一方面成功的解释了实验上发现的低温电阻1np与温度T~(-1/2)之间的线性关系在不同磁场下具有不同斜率和截距的现象;另一方面通过理论模型对实验结果的拟合得到了自旋极化率以及交换作用和库仑作用相对强弱的相关信息。 2.基于对Zn_(1-x)Fe_xO_(1-v),铁磁半导体电子输运特性的系统研究,我们发现其低温导电机理随着Fe元素含量的增加从Efros变程跃迁转变为硬带跃迁。考虑到决定跃迁几率的势垒能量具有可加性,我们通过引入硬带能对输运的贡献进一步完善了我们的自旋依赖的变程跃迁理论模型。通过分析输运行为对磁场的依赖关系,我们认为样品中硬带能的起源是非磁的多电子弛豫效应。 3.在(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-v)铁磁半导体中发现了库仑屏蔽效应。(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-v)样品表现出了不同于Zn_(1-x)Co_xO_(1-v)、Ti_(1-x)Co_xO_(2-v)、Zn_(1-x)Fe_xO_(1-v)等铁磁半导体的输运特性:低温下表现出了无相互作用的Mott变程跃迁(1np正比于温度T~(-1/4))。实验上发现其电阻率与某些导电不是很好的金属材料在同一个量级,比前面提到的铁磁半导体小2到3个量级。这是因为In_2O_3很容易实现n型掺杂,所以(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-v)中有很高的载流子浓度。高的载流子浓度导致小的库仑屏蔽半径。当低温下跃迁距离大于屏蔽半径时,载流子之间的库仑相互作用可以被忽略,从而体现无相互作用的Mott变程跃迁导电。 4.我们首次提出在Al_2O_3的禁带中通过掺杂引入杂质能级,将其转变为铁磁半导体材料。实验上用磁控溅射仪成功制备了(Al_(1-x)Co_x)_2O_(3-v)铁磁半导体,发现在低温下其导电机理存在从Efros变程跃迁到硬带跃迁的转变。我们系统的研究了(Al_(1-x)Co_x)_2O_(3-v)铁磁半导体和相应的Co-Al_2O_3颗粒膜的电子输运和磁电阻行为的异同。 5.通过一步步的研究我们发现高过渡族元素含量的氧化物铁磁半导体中的各种相互作用和电子输运之间存在一个普遍的规律:不管是何种宽禁带氧化物基体,也不管是何种过渡族元素掺杂,只要样品电阻率非常低时,导电机理便是Mott变程跃迁;样品电阻率在中间范围时,导电机理为Efros变程跃迁;样品电阻率非常高时,导电机理为硬带跃迁。这表明氧化物铁磁半导体中的电子输运特性主要由氧空位载流子的浓度决定,这为我们调控磁性半导体的输运特性指明了方向。考虑到库仑屏蔽长度、载流子局域长度以及跃迁距离的相对大小,硬带能、库仑能、交换能以及关联能对电子输运的贡献也相应的发生变化,在自旋依赖的变程跃迁模型框架下可以非常好的理解所有的实验结果。 6.通过研究磁电阻对磁场和温度的依赖关系,我们发现分子束外延生长的Co-ZnO单晶样品中的正磁电阻来源于载流子波函数的收缩效应。实验上并没有发现自旋相关的输运现象,这可能是因为我们样品中低温硬带跃迁区跃迁距离比较大,直接的磁相互作用可以被忽略,其它的磁相互作用如塞曼劈裂、静磁能等比电的相互作用如库仑能、硬带能等小很多,从而宏观上并没有体现出自旋相关的输运现象。 7.我们报道并系统研究了Co掺杂的ZnO纳米颗粒体系中高达800%的正磁电阻行为。该低温磁电阻在低场下随磁场线性变化,高场下很快趋于饱和。研究表明该正磁电阻源自强磁场下塞曼劈裂效应引起的自旋相关的跃迁路径的阻塞。另一方面,我们研究了用同样方法制备的Co掺Cu_2O纳米颗粒体系中的磁性和输运特性。我们发现在相同Co元素掺杂含量的情况下,Co掺Cu_2O中的磁电阻值仅为Co掺znO中磁电阻的1%。我们认为这肯能是由于Co掺Cu_2O中的p-d交换作用比较弱故而不能导致强的塞曼劈裂效应的结果。 8.我们报道了由p型Ge_(1-x)Mn_x磁性半导体和本征Ge(或者微量掺杂的n型Ge)形成的新型单晶Ge_(1-x)Mn_x/Ge磁性异质结二极管。Ge_(0.95)Mn_(0.05)/Ge磁性异质结二极管的电输运特性可用磁场大幅度调控,在室温下正磁电阻仍可高达440%,使得它们在自旋电子器件方面有广阔的应用前景。而且,体系磁电阻在Ge_(1-x)Mn_x居里温度附近有极大值,预示我们可以通过提高Ge_(1-x)Mn_x居里温度的办法来使体系磁电阻极值向高温方向移动。


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