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有机磁性器件自旋相关输运性质研究

姜虹  
【摘要】: 有机材料在很长一段时间内都被认为是绝缘体,直到上个世纪有机电子学逐渐兴起,发现掺杂的有机材料具有较好的导电能力,这种传统的认识才被打破。有机半导体和分子电子学是有机电子学中两个比较热门的领域,其中有机半导体材料包括高分子聚合物和小分子,它们具有丰富的电学、磁学、光学特性,已经在有机发光二极管(OLED),有机场效应管(OFET),有机光伏电池(OPVC)等方面得到了广泛应用。分子电子学的发展使人们可以在分子层次上使用有机材料构建功能性更好的电子器件。目前,分子电子学的实验和理论研究已经广泛展开,发现有机分子器件可以实现多种与传统电子学类似的功能,如分子开关、分子整流器、分子存储器等逻辑功能器件。 我们知道,电子具有两个重要的内禀属性,即电荷和自旋。传统的微电子技术只利用电荷流进行信息处理,而自旋这一自由度没有在实际应用的电子学技术中发挥应有的作用。实际上,人们早在20世纪20年代就发现了电子的自旋特性,但直到20世纪80年代发现巨磁电阻效应并用自旋相关散射和二流体模型解释之后,人们才开始认识电子自旋的应用价值,于是对电子自旋的研究成为一个热点课题。自旋电子学中电子的自旋或者是独立地或者是跟电子的电荷相特性结合地作为信息储存和传输的载体。电子的自旋态具有较长的弛豫时间,不容易被杂质或缺陷的散射破坏,而且自旋较容易通过调节外部的磁场来进行控制。人们正期待着利用电子自旋特性来设计运行速度更高、能量消耗更低、功能多、高集成的下一代微电子器件,这种器件的尺寸将进一步大大减小,进入纳米尺度范围,成为介观物理相关研究的重要组成部分。 特别地,近几年来将有机电子学和自旋电子学相结合,得到了一些令人振奋的新现象和新效应,形成了一个新的学科分支-有机自旋电子学。有机自旋电子学是研究有机功能材料及其相关器件中的自旋产生、消灭、转移与存储等物理现象和物理机制的学科,它包含化学有机材料和物理两个领域。将二者结合,探讨有机材料在自旋电子学领域的应用具有重要的基础研究价值和潜在的应用背景,这也是当前国际上许多课题组密切关注的一个研究方向。由于有机材料具有较弱的自旋-轨道耦合和超精细相互作用,载流子的自旋弛豫时间比较长,因而是实现自旋极化输运的理想候选材料。不同于传统半导体中的载流子,有机材料中载流子是孤子、极化子、双极化子等准粒子,它们具有更复杂的电荷自旋关系,使有机自旋电子学器件具有更丰富的特性。 目前,实验上和理论上研究的有机自旋电子学器件主要有三类。第一类是磁性电极/非磁性有机材料异质结型器件。实验上多采用半金属的CMR材料LSMO和铁磁性的Co作为电极,中间层通常采用共轭低聚物六噻吩(T6)和小分子Alq3等。对这类器件的关注点是如何实现有效的自旋极化注入和输运问题。第二类器件是由普通的金属电极和非磁性有机材料构成。实验上在很弱的磁场下(10mT)测得了有机磁电阻(OMAR)现象,对这种现象的解释是目前有机自旋电子学领域一个新的难题。第三类器件使用有机磁性分子作为载体来实现自旋相关功能性。有机磁性分子集有机材料和磁性材料的优点于一身,近几年来已经引起人们的广泛关注。这种材料可以实现电导和磁性的共存,并且具有轻质、低消耗的优点,是有机自旋相关器件的优质候选材料。目前,对有机磁性分子器件的研究工作已经初步展开,实验上已经制备出一些有机磁体,典型的如poly-BIPO等,它通过使用磁性侧基取代氢原子的方式实现铁磁性。紧接着,一些理论工作者对有机铁磁体的磁性起源进行了研究,得到了这种材料的自旋密度波性质,同时也研究了电子-电子关联和边界效应的影响。用这种材料组装器件,并对其输运性质进行研究的工作也逐渐开展,得到自旋过滤和自旋整流等有趣的物理现象。 综上所述,有机自旋电子学领域刚刚起步,对很多具体的问题还缺乏深入的研究。本论文以有机铁磁器件为研究对象,结合了描述有机材料的一维紧束缚SSH(Su-Schrieffer-Heeger)模型以及计算介观输运问题的Landauer-Buttiker公式,采用格林函数和传递矩阵方法计算透射率,研究了体系的自旋相关输运性质。论文首先系统地研究了自旋激发对有机磁性分子的基本性质及其器件的自旋极化输运性质的影响,并对不同激发态的情况进行了详细的讨论。同时,在原来二通道模型的基础上发展了四通道模型,研究了自旋翻转对有机铁磁器件自旋相关输运性质的影响。本论文的研究内容和结果如下: 1.自旋激发态对有机铁磁器件电子输运性质的影响 目前,对有机铁磁材料的研究主要局限在基态体系,实际上,很多外界因素的影响如光、磁场、温度等都有可能使磁性分子偏离基态。已经有一些相关实验报道了单分子磁体在自旋激发态下的输运特性,并且发现了很多有趣的物理现象,如负微分电导和完全的电流压制等,这些有可能与自旋激发的影响有关。本文的第三章以有机铁磁分子poly-BIPO为对象,系统地研究了自旋激发态对有机铁磁器件自旋相关输运性质的影响。 1.1有机铁磁分子中存在自旋激发时,基态情况下正负交替的自旋密度将被破坏,自旋激发附近将出现局域的自旋密度波缺陷。对体系自旋激发能的研究发现,耦合激发所消耗的能量最低,当体系的自旋激发达到一定数量时,自旋激发能不再发生变化,被激发的区域形成一个稳定的畴,激发能存在于畴壁中。 1.2在固定偏压下,随着自旋激发数目的增加,体系的总电流将迅速降低,自旋极化电流在低自旋激发时的变化不大,但在高自旋激发态时将迅速降低为0. 1.3由于器件中分子尺寸较短,有可能出现边界效应,因此考虑了相同数目的自旋激发处于不同位置时对器件输运性质的影响,发现自旋激发位置变化不会影响电流的自旋极化。 1.4温度效应会使有机磁性分子产生集体的激发,取不同温度下,侧基自旋取向的方形随机分布,发现低温引起的自旋激发对器件的自旋极化输运性质影响不大,当温度达到一定值时,自旋极化迅速降低。 2.自旋翻转散射对有机铁磁器件电子输运性质的影响 随着有机自旋电子学的发展,有机磁性材料越来越受到人们的关注,因为它结合了有机材料的和磁性材料的优点。已经有相关研究表明,用有机铁磁材料构建分子器件可以实现自旋过滤和自旋整流的功能。然而,以往的大多数理论研究认为有机材料中的自旋弛豫时间较长,电子在输运过程中不发生自旋翻转,因此在计算输运问题时通常都采用二通道模型。在实际过程中,许多外界条件和内部因素都有可能使电子自旋在输运过程中发生翻转。论文的第四章设计了金属/有机铁磁体/金属三明治结构,考虑输运过程中的自旋翻转,用传递矩阵的方法对器件的自旋相关输运性质进行研究。 2.1对有机铁磁材料的基本性质进行研究发现,存在自旋翻转散射时,有机铁磁分子不同的自旋轨道发生混合,电子不再处于自旋本征态上,而是处于一种自旋混合态;能带宽度和带隙会随着自旋翻转参数的增加发生一定的变化,半导体有机磁性分子将向有利于导电的趋势变化:当自旋翻转参数达到一定值时,中间有机分子的二聚化消失,晶格均匀排列。 2.2考虑π电子的自旋翻转效应时,器件的开启偏压变小,更有利于导通,并且通过器件的电流自旋极化率减少,不能实现将近100%的自旋过滤,但在很大的偏压范围内可以保持较高的值,器件仍然具有自旋过滤的功能。 2.3海森堡相互作用较强的体系在发生自旋翻转散射时比较容易保持较高的自旋极化;同时,中间层有机分子电-声耦合作用的强弱会影响电子在自旋翻转输运过程中的极化状态,较强电-声耦合更容易使电子在输运过程中保持较高的自旋极化,这说明有机铁磁材料是实现自旋过滤功能良好的候选材料。


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