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SO_4~(2-)与CO_3~(2-)拉曼光谱的群论分析

曲业飞  
【摘要】:SO42-和CO32-是海水中的主要的阴离子,也是众多矿物盐类的组成部分,其信号包含了重要的地球化学信息,代表了地下成矿介质的特征,在一定程度上反映了深部海底所发生的地质作用和成矿作用过程。因此,SO42-和CO32-的研究对热液流体的来源与演化以及地质成矿作用全过程的认识都具有重要的意义。 本论文首先运用群论理论进行了SO42-与CO32-的对称性分析、红外与拉曼活性判断、振动频率计算。结果表明:SO42-结构属于Td点群,具有9个振动模式,其中1个A1简正振动,1个二重简并的E简正振动,2个三重简并的T2简正振动。共有4个基频简正振动,均为拉曼活性,频率分别为V1=979.83cm-1,V2=475.76cm-1, V3=1077.34cm-1,V4=579.87cm-1。其中对称伸缩振动频率v1的值由K与F决定,KF值越大,v1值越大;弯曲振动频率v2的值由H与F决定,H、F值越大,v2值越大:反对称伸缩振动频率v3和扭曲振动频率v4的值由K、H和F决定。CO32-结构属于D3h点群,具有6个振动模式,其中1个A1简正振动,1个A2简正振动和2个二重简并的E简正振动。CO32-共有4个基频简正振动,A1和E简正振动为拉曼活性,频率分别为V1=1059.95cm-1,V3=414.94cm-1,V4=679.97cm-1。其中对称伸缩振动频率v1的值由K与F决定,K、F值越大,v1值越大;反对称伸缩振动频率v2和扭曲振动频率v4的值由K、H和F决定。 本论文还利用拉曼光谱试验系统和Gaussian03软件分别得到了SO42-与CO32-的实验拉曼光谱和模拟拉曼光谱。由实验测得的S042-与CO32-的拉曼光谱图上可以观察到SO42-的对称伸缩振动v1位置位于981cm-1,反对称伸缩振动、,3位置位于1106cm-1,扭曲振动v4位置位于617cm-1,SO42-的弯曲振动v2峰信号太弱观测不到;CO32-的对称伸缩振动v1位于1066cm-1.其它的两个拉曼峰由于强度太弱观测不到。由Gaussian03软件计算得出的SO42-的对称伸缩振动v1峰频移、反对称伸缩振动、,:峰频移、弯曲振动v2峰频移、扭曲振动v4峰频移分别为1008.3cm-1、1138.1cm-1、460.0cm-1、647.5cm-1;CO32-的对称伸缩振动v1峰频移、反对称伸缩振动v3峰频移、扭曲振动v4峰频移分别位于1131.5cm-1、1489.4cm-1、718.9cm-1。实验结果与模拟结果相互补充,验证了群论推导结果的正确性。


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