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活性半焦低温催化氧化脱除烟气中NO的研究

高健  
【摘要】: NOx由于可以导致酸雨和光化学烟雾等环境灾害而受到了人们的广泛关注。相对于选择性催化还原法,NO催化氧化法是一种更为绿色的处理技术,可将NO氧化为NO2。由于其本身的物化性质(极性和酸性),NO2可吸附并富集在碱性多孔材料中,尤其是活性炭(焦)上。在这种思路下,NOx可被回收并制成有价值的产品如硝酸盐和肥料。 本论文选用鄂尔多斯褐煤半焦为原料,利用水热活化、酸碱活化和高温活化以及组合方法对半焦进行活化,同时负载金属氧化物和NO吸附剂BKS,以增加半焦对NO的催化氧化活性。在固定床反应器上考察催化剂的最佳制备条件和最优操作参数。通过多种表征手段,如酸碱滴定、Boehm滴定、SEM、BET、TG、FTIR等方法,考察改性对半焦物化性质的影响,并探讨催化活性与半焦物化性质的关系。结合实验结果,探讨NO在半焦上的氧化的机理。最后考察再生条件对失活催化剂再生的影响。本研究的结论如下: 硝酸活化有很好的脱灰效果,可以增加半焦表面的酸性官能团;碱活化有一定的脱灰效果,并可增加半焦表面的碱性官能团;水热活化法能够减少半焦中的挥发份;高温活化能够在减少挥发份的同时提高固定碳的含量。样品C(40+O2)的比表面积最大,可达252.7 m2/g;活性最高,当反应条件为反应温度为70℃、空速600h-1、O2 5%、NO浓度为440mg/m3。,并设定小于70%的转化率为穿透点时,硝容为0.455%。活性半焦表面的羰基官能团和碱性官能团是NO催化氧化过程中的重要因素,两者共同作用与脱硝过程。羰基作为吸附活性中心用于吸附氧化NO,同时氧化产物NO2迁移并储存到碱性官能团并让出活性位。 两步组合活化中,样品B2C的比表面积最大,达393.7 m2/g,硝容也最大,为1.006%。三步组合活化中,样品A2B2C比表面积最大,达400.4 m2/g;样品A1B1C的硝容最大,为0.856%。对样品A1B1C的活化步骤进行进一步的优化后,硝容提高到1.638%。 负载过渡金属氧化物的半焦活性高于未经负载的半焦,其中负载CuO的效果好于其他金属氧化物,当CuO负载量为1%时,催化活性最高。当反应温度70℃、空速800h-1、O2 5%、NO浓度1384 mg/m3,同时设定小于70%的转化率为穿透点时,样品SC(Cu,1%)的硝容为2.250%。 随着烟气中水汽含量的增加,催化剂活性迅速降低,当水汽含量升为15%时,硝容仅为0.6426%,较无水汽时的硝容减少了250%。在活性半焦上浸渍BKS溶液有利于提高活性半焦对NO的吸附量和催化活性。当BKS浓度增加为80%时,NO的穿透时间为14h,硝容为2.076%。 O2含量的增加和温度的降低都有利于NO向NO2的转化。随着空速和NO浓度的增加,硝容先增大后减小。当空速为1000h-1或NO浓度为1937 mg/m3时,其硝容最大。SO2对NO的转化率起抑制作用,而NO对SO2的转化起促进作用。此活性半焦的最佳的操作参数为:水汽含量为4.2%、O210%、反应温度70℃、空速1000 h-1、NO浓度1937 mg/m3时,此时活性半焦的硝容为5.7058%。 O2主要以自由态而不是吸附态参与氧化。NO催化氧化产物主要包括硝酸盐,亚硝酸盐和亚硝酰基等官能团。研究认为催化反应初期的控制步骤为NO在半焦上的吸附过程,中期的控制步骤为NO氧化或NO2脱附,而末期控制步骤为NO2的脱附过程。 失活催化剂在300℃下保温1h就可充分再生。第五次再生之后,半焦硝容开始下降。到第十次再生时,样品SC(Cu,1%)(80%)的再生硝容仍是新鲜样品硝容92.7%。


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