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水体中的As(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)在纳米颗粒物存在下对网纹溞(Ceriodaphnia dubia)的毒性作用

胡佶  
【摘要】:由于纳米材料独特的尺寸及结构,所以具有异于普通宏观材料的光、电、磁、热、力学、机械等性能,因而越来越多的应用于工业及商业产品,例如工业催化剂、半导体、化妆品、微电子产品、药物载体等。随着纳米材料越来越多的渗透到我们的生活中,排放到环境中的纳米废弃物也随之增加,给整个生态系统尤其是人体健康带来潜在威胁。纳米材料污染物作为近几年一种新兴的环境污染物逐渐引起全球范围内的环境科学研究者的注意,同时关于纳米材料的环境归趋、效应及对生物的负效应等研究也日益增多。目前,大多数学者主要将注意力集中在单一纳米材料的环境效应上,但却忽视了实际环境中多种污染物共存的情况。本文选择了几种广泛应用的金属氧化物纳米颗粒物作为研究对象,研究了其在水体中的聚合行为、在网纹溞Ceriodaphnia dubia (C. dubia)中的累积行为以及与共存的As(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)对网纹溞的协同毒性作用,基本内容如下: 1.研究了TiO_2纳米颗粒物在不同pH、离子强度、颗粒物浓度条件下的聚合动力学,并测定了其在pH2-10的滑动电势。结果显示,TiO_2纳米颗粒物在所有测试条件下均快速聚合。根据二级速率方程拟合得到了聚合速率常数Kp。由于在pHzpc条件下颗粒物之间的静电斥力最小,因此最快的聚合速率出现在pH接近pHzpc时。离子强度和颗粒物浓度的增加可以增强聚合速率。DLVO理论成功的用来解释TiO_2纳米颗粒物在水体中的聚合过程。这说明,在自然条件下纳米颗粒物进入水体后首先会发生聚合作用,并生成一定粒径范围的纳米颗粒物聚合物。 2.研究了Fe_2O_3纳米颗粒物在水生生物网纹溞体内的累积及消除行为,以及颗粒物暴露浓度、pH对生物累积的影响。在自然pH条件下,Fe_2O_3纳米颗粒物能够形成一定粒径范围的聚合物,因而可以快速的在网纹溞体内累积,其生物累积量在暴露6小时后达到最大值。Fe_2O_3纳米颗粒物出现最大生物累积量出现在颗粒物浓度大于等于20mg/L时或是pH介于7到8之间时。Fe_2O_3纳米颗粒物的生物累积量的pH变化与摄食速率的pH变化的同步性充分证明了纳米颗粒物的摄食是其在溞体内累积的主要途径。消除实验结果表明,在洁净介质中Fe_2O_3纳米颗粒物会被网纹溞从体内排出,并且食物的存在会加速这一过程。 3. TiO_2纳米颗粒物与As(Ⅴ)的反应结果显示,As(Ⅴ)在TiO_2纳米颗粒物表面的吸附密度较高。单一的TiO_2纳米颗粒物不对网纹溞产生急毒性作用,单一As(Ⅴ)的半致死浓度(LC_(50))为3.68±0.22mg/L。但是在含有As(Ⅴ)和TiO_2纳米颗粒物的混合溶液中,TiO_2纳米颗粒物的存在会导致As(Ⅴ)对网纹溞毒性的双重反应。一方面,当TiO_2纳米颗粒物处于较低浓度时,溞的死亡率随TiO_2纳米颗粒物浓度增加而增大。另一方面,当TiO_2纳米颗粒物高于某一浓度时,溞的死亡率随TiO_2纳米颗粒物浓度增加而减小。 4. Al_2O_3纳米颗粒物与As(Ⅴ)的协同毒性作用与TiO_2纳米颗粒物的非常相似,虽然单一的Al_2O_3纳米颗粒物只有在浓度大于200mg/L才对网纹溞产生急毒性作用,但是,它的存在会极大增强As(Ⅴ)的毒性,并且这种增强作用与颗粒物浓度有关。As(Ⅴ)在Al_2O_3纳米颗粒物表面的强烈吸附以及载有As(Ⅴ)的Al_2O_3纳米颗粒物在网纹溞体内的累积对整个毒性起重要作用。 5.尽管单一的CeO2纳米颗粒物和TiO_2纳米颗粒物在浓度小于200mg/L时不会对网纹溞产生急毒性效应,但是它们会对共存的Pb(Ⅱ)起到毒性放大作用。Pb在纳米颗粒物上的吸附以及载有Pb的纳米颗粒物在网纹溞体内的累积对协同毒性作用有重要影响。pH的降低则使这种协同毒性作用增强。 6.当混合溶液中溶解态毒物的浓度恒定时,其不随纳米颗粒物的加入而改变。在该条件下Fe_2O_3纳米颗粒物或Al_2O_3纳米颗粒物与As(Ⅴ)的协同毒性作用更加明显直接。单一的Fe_2O_3纳米颗粒物或Al_2O_3纳米颗粒物在其浓度小于50mg/L不会产生急毒性影响。但是,这两种纳米颗粒物就会作为As(Ⅴ)的载体将其带入网纹溞体内,从而使更多的As(Ⅴ)作用于网纹溞而产生协同毒性作用。这种协同作用随纳米颗粒物的加入量的增大而增大直到纳米颗粒物在生物体内的累积到达极值。这两种纳米颗粒物的生物累积与协同作用指标(As(Ⅴ)的LC_(50)值)良好的线性相关性进一步确定了这一点。


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