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南黄海、东海表层沉积物中脂肪烃与多环芳烃的分布特征及来源初步研究

邓伟  
【摘要】:陆架海作为陆地与大洋的过渡带,在陆源有机质的转运及埋藏中具有重要作用。黄、东海是西太平洋最大的边缘海,因其高的生产力和碳埋藏速率,加之大量的入海污染物对生态系统形成巨大的压力,这一海域已成为海洋地球化学研究的热点区域。海洋沉积环境中脂肪烃(AHs)和多环芳烃(PAHs)的研究对于揭示有机质来源、环境污染以及评价其潜在生态风险有着重要的科学意义和应用价值。本论文对南黄海、东海表层沉积物中的正构烷烃、类异戊二烯、复杂混合物(UCM)及多环芳烃等多种烃类标志物进行了系统的研究,旨在了解研究区域内沉积有机质来源、石油污染状况、PAHs的污染源及潜在生态风险。主要结论如下: (1)南黄海表层沉积物中有机碳(TOC)含量整体呈现泥质区高于沿岸的分布趋势,最高值出现在东北地区,含量最低的是苏北沿岸。东海沉积物TOC整体含量低于南黄海,济州岛西南泥质区高于沿岸地区,陆架中部含量最低;沿岸地区TOC分布呈现南部高于北部的特征。有机碳的分布受到沉积物的来源、粒径以及水文条件等因素控制。从C/N分析,南黄海沉积有机质呈现陆源和海源共同影响的特征。由于受到现代黄河与老黄河物质的影响,苏北沿岸以及山东半岛南部地区具有较高的C/N值。东海的C/N值整体低于南黄海,沿岸地区偏低的C/N值主要与人为活动、细菌以及土壤有机质有关。 (2)南黄海表层沉积物中正构烷烃(C14~C35)的含量在0.42~2.00μg·g~(-1)之间,平均值为1.01±0.34μg·g~(-1);东海地区的正构烷烃含量在0.36~1.79μg·g~(-1)之间,平均值为0.94±0.39μg·g~(-1)。研究区域正构烷烃以双峰型分布为主,前峰群主峰碳C16/C17/C18,后峰群主峰碳C29/C31。短链正构烷烃(C14~C21)无明显奇偶优势,表明正构烷烃主要来源于微生物合成或化石燃料输入。长链正构烷烃(C25)具有奇偶优势,表明研究区域存在明显的陆源输入。总的烷烃参数分析表明,南黄海表层沉积物中有机质的海源与陆源贡献相当,而东海以陆源输入为主。正构烷烃含量与TOC%无明显相关性,主要与正构烷烃的来源多样性有关。 (3)高的UCM含量和低的姥鲛烷/植烷(Pr/Ph)比值,表明研究区域受到了不同程度的石油污染,其中以苏北沿岸和浙江北部附近海域污染最为严重。除了细菌的贡献外,UCM主要的是由河流输入与船只排放的石油烃造成。此外,大气沉降也可能是UCM的另一个重要来源。 (4)南黄海表层沉积物中多环芳烃(TPAHs)的含量在61~3601ng·g~(-1)之间,平均值为825±716ng·g~(-1)。平面分布呈现北部高于南部,最高值出现在靠近韩国一侧,可能与海上倾废有关;苏北沿岸地区含量最低。东海表层沉积物中TPAHs含量在128~1643ng·g~(-1)之间,平均值为771±411ng·g~(-1)。近岸泥质区高于济州岛西南泥质区,陆架中部含量最低。与世界其他地区相比,研究区域整体上处于中低等污染水平。 (5)TOC是控制南黄海沉积物中TPAHs分布的重要因素;东海沉积物中TPAHs的分布除受TOC的影响外,还与复杂的水动力条件、滨岸各类污染源的输入以及黑炭(BC)、颗粒有机碳(POC)分布有关。南黄海TOC标准化的TPAHs分布整体呈现沿岸高于远岸,中部泥质区最低的分布特征。 (6)沉积物中的PAHs主要以3环母本多环芳烃为主,占总量的64.1%±9.1%,4环次之。其中济州岛西南泥质区和陆架中部以5、6环的PAHs为主,可能与大气输入有关;研究区域沉积物中的优势组分是菲、荧蒽、芴、甲基菲及芘,表明PAHs与煤燃烧有关。 (7)因子分析和分子比值法分析显示,家庭燃煤和煤制焦是研究区域最主要的PAHs输入源。木材燃烧对东海PAHs的贡献率要大于南黄海,这与南北能源及工业结构不同有关。此外,天然气燃烧已成为研究区域沉积物中PAHs的重要来源。与燃烧源相比,石油源对沉积物中的PAHs贡献率很小,主要与石油源PAHs不稳定易分解有关。PAHs污染源的组成与我国当前的能源结构吻合。 (8)沉积物中的PAHs在远距离传输过程中发生了降解。南黄海、东海近岸沉积物中的PAHs主要以河流输入为主,同时存在大气沉降的添加,而济州岛与陆架中部地区则以大气沉降为主。 (9)采用效应区间中-低值法评价了研究区域沉积物中PAHs潜在生态风险,结果表明PAHs远低于效应区间中值(ERM),整体属于低风险。但有多个站位的芴(F)、菲(Phe)超过了效应区间低值(ERL),可能会对底栖生物造成危害。


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