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氟与聚合羟基铝(铁)—蒙脱石复合体相互作用机理及土壤环境意义

谢美  
【摘要】:氟是动物和人体必需的微量元素之一,但长期过量摄入氟化物可导致慢性氟中毒。土壤是含氟气体和颗粒物干、湿沉降最主要的接纳和转化场所,植物叶片吸收的气态氟化物最终也通过落叶积累在表层土壤中,所以,氟与土壤的相互作用是控制其迁移、转化及其它化学行为的重要环节之一。 土壤中氟的活性与土壤粘土组成、Al的溶解、Al-F络合及pH密切相关。天然酸性土壤和水体中(pH=4.0~5.5),溶解Al水解可形成不同聚合度的高价羟基铝阳离子(HyAl),如[Al_6(OH)_(12)]~(6+)、[Al_(10)(OH)_(22)]~(8+)或[AlO_4 Al_(12)(OH)_(24)(H_2O)_(12)]~(7+)等。这些阳离子可吸附在土壤中含量较高的蒙脱石矿物表面及层间,形成聚合羟基铝-蒙脱石(HyAl-Mt)复合体。由于弱酸性和酸性土壤及水体中这些复合体几乎无处不在,因此很大程度地影响着土壤中一些营养物质和污染物在土壤-溶液之间的吸附、解吸及迁移等行为,由此可能导致的生态环境意义已引起了广泛关注。目前,关于F与土壤矿物之间的相互作用以及Al-F络合方面的报道很多,但作为弱酸性和酸性土壤中的主要组成的HyAl-Mt复合体与F的相互作用还未见系统研究。 本文制备和表征了OH/Al摩尔比分别为1.6、2.1、2.4的HyAl-Mt复合体和羟基铝铁—蒙脱石复合体(HyAl/Fe-Mt);研究了吸附时间、溶液初始pH值、羟基铝(铁)—蒙脱石复合体(HyAl(Fe)-Mt)用量、初始氟离子浓度、OH/Al摩尔比等因素对氟与各HyAl(Fe)-Mt相互作用的影响及土壤环境意义;同时,通过HyAl-Mt1.6对氟离子的解吸实验,考察了氟在复合体上的稳定性。所得结果如下: (1) 通过对蒙脱石及其复合体进行X射线衍射分析、零电荷点测定、阳离子交换量CEC测定和BET比表面积分析表明,羟基铝、铁离子己成功交换进入蒙脱石层间,成为层间柱。羟基铁离子的掺加以及OH/Al摩尔比的变化都对HyAl-Mt复合体的层间结构产生明显影响。此外,HyAl-Mt复合体在500℃以下具有一定的执稳定必。


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