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溶解有机物的光化学过程模拟及其对环境污染物结合性质的影响研究

楼涛  
【摘要】:本研究采用有代表性的溶解有机物(DOM)和天然河水样品,如国际标准的Suwannee河(美国)提取的腐植酸(SRHA)和黄腐酸(SRFA)、土壤腐植酸(德国)(FSHA)、Rimouski河水黄腐酸(加拿大魁北克省)(RRFA)和天然河水(Saguenay河,加拿大魁北克省)(SFW)的样品,研究和讨论了DOM在不同溶解氧浓度、总铁浓度以及不同的入射光波长条件下,模拟太阳光照射过程中溶解氧浓度、溶液pH、紫外可见吸收的变化和溶解无机碳(DIC)的产量;更重要的是定量测量了溶解有机物在各种光照条件下分子量及其分布的变化。另外,研究和讨论了溶解有机物在以上各种照射条件下对两种代表性的环境污染物(苯并芘和五氯苯酚)结合系数Koc的影响,并讨论了光化过程中溶液pH、溶解有机物分子量、芳环含量变化与结合系数Koc之间的相关关系。 研究结果表明,溶解有机物的光化学氧化过程受溶解氧浓度、总铁浓度和入射光波段范围的影响。溶解氧浓度的增加能够加速DOM的氧化,造成溶解氧消耗增加。UV-A+可见光的氧气消耗速率为全波长照射下的61±25%(4种DOM的平均值),而可见光只有其20±19%(4种DOM的平均值)。加入甲磺酰基脱铁氧胺(deferoxamine mesylate, DFOM)有效地降低了SRHA的氧气消耗速率,约为20%(72小时照射数据);总铁10μM条件下的照射,SFW、SRFA和FSHA使氧气消耗速率分别增加了22%,94%和45%。铁的浓度增加,并在溶液中含有足够的溶解氧的条件下,能加速光氧化过程。时间系列的各种照射表明,溶解氧随照射时间呈良好的指数下降关系。同样溶解氧浓度的增加能够加速pH的下降。SRHA、SRFA、FSHA在氮气饱和下照射72小时后,其pH上升约为0.1个单位(起始pH为5.0)。SFW在起始pH为8.18的氮气饱和条件下照射使其pH下降至7.18。UV部分对pH的下降起重要的作用。铁浓度的增加其pH的下降和氧气饱和条件下的照射非常接近。但在氧气浓度较低的情况下,其pH值有所升高,与氮气饱和条件下照射相似。溶解有机物经光照后,其紫外和可见光吸收都下降。时间系列的各种照射表明,紫外吸收a_(320)随照射时间呈良好的指数下降关系。 在同一个条件下照射,有足够的溶解氧的存在下,溶解无机碳(DIC)的生


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