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中国东部陆海相互作用中的元素地球化学特征及高分辨率沉积记录初探

郝云超  
【摘要】: 长江和黄河每年向中国东部边缘海输送包括污染物在内大量物质,东亚沙尘也是向太平洋输送各种物质的重要途径;中国东部边缘海的济州岛西南泥质区,闽浙沿岸泥质区,南黄海泥质区,北黄海泥质区和渤海泥质区等是进入海洋的细颗粒物质的沉积中心。 本论文首先阐述了胶体絮凝机制,将其应用海洋中细颗粒泥质区的成因探讨。中国边缘海的泥质区都是处在物理化学条件(例温度和盐度等)经常发生规律性变化的上升流区,物理化学条件的变化致使水体中的胶体组分发生絮凝沉降,从而形成海底的细颗粒泥质沉积。 利用ICP-AES对渤海和北黄海118个表层沉积物和渤海湾柱状样B18的0-40cm的57个样品的主量元素含量进行了测试,用ICP-MS测试上述样品微量(包括稀土元素)元素的含量,同时利用激光粒度仪测试上述样品的粒度组成。对渤海湾东西分布的三根沉积物柱状样A435,B18和B178进行了。~(210)Pb测年。 通过分析渤海和北黄海118个表层沉积物的有毒元素含量分布,发现渤海的有毒元素主要来源于河流的输入,大连工业区是北黄海西部的重要污染源。有毒元素的分布反映了沉积物从海岸到近海的输送趋势。因为溶解元素明显受颗粒物的吸附和絮凝沉淀作用影响,而颗粒物在咸水和淡水界面具有明显的絮凝沉积作用,所以黄河口地区具有高的有毒元素含量。通过对有毒元素的富集系数,以及和Fe含量相关性的研究,表明和其它有毒元素相比,人为源对As和Sb的贡献比例可能更大。PCA的研究结果表明自然源仍然是测试元素的主要来源,渤海湾是渤海四个亚分区中污染最严重。将渤海和北黄海西部表层沉积物的有毒元素含量和中国、美国海洋沉积物质量标准进行了比较,并且利用地累积指数NIgeo和Hakanson评价方法对渤海和北黄海西部的表层沉积物样品进行了生态环境风险评价。As和Cd具有相对高的Ers值,表明As和Cd是导致研究区域具有较高的生态风险的两个主要元素。渤海湾,黄河口和辽东湾的西南部可能均处在中等生态风险中。北黄海西部大连附近海域受大连工业区排污的影响,有毒元素污染相对严重,其中As的污染最严重,此区总体处于中-中高等的生态风险。北黄海中部泥质区的有毒元素具有较高的含量,具有中等生态风险。 结合渤海和北黄海西部表层样主量元素的分布,柱状样B18的0-40cm的主量元素组成和三根柱状样的~(210)Pb测年结果,对百年尺度黄河入海物质的“源”到“汇”问题进行了研究。结果表明:CaO/TiO_2和CaO/Al_2O_3是黄河入海物质在渤海扩散范围的有效指标,CaO/TiO_2=6和CaO/Al_2O_3=0.3可以作为黄河入海物质在渤海扩散范围的边界值。黄河入海物质由于受絮凝沉积作用影响,在河口区形成两个细沉积中心;河口区的物质再悬浮,在潮流的作用下向渤海湾输送;且黄河入海物质在冬季风的作用下向东输送,细颗粒物质可以转过山东半岛东端,进入南黄海。CaO/TiO_2和CaO/Al_2O_3的值表明,黄河物质对北黄海中部泥质区的贡献较小。从三根柱子的~(210)Pb测年结果证实,黄河物质沿渤海湾南岸向西部的输送和向北北东方向的输送强度强于向西北方向输送。B18为黄河和滦河物质混合的产物。B18的粒度、CaO/TiO_2和CIA大约从1976年(~(210)Pb年龄)发生明显变化,表明黄河向渤海湾输入的物质从1976年以来明显减少,是由于黄河1976年人工改道和入海泥沙的减少,以及渤海盐度场和环流结构改变共同作用造成的。 对渤海和北黄海西部表层样沉积物的REE研究表明:渤海和北黄海西部表层沉积物∑REE,∑HREE和∑LREE和沉积物的粘土含量(%)正相关。辽东浅滩、辽东湾西侧长兴岛附近、渤海海峡,滦河口,和烟台东北侧附近海区的∑LREE/∑HREE,La/Yb和La/Sm值基本均相对高于其它海域,Eu/Eu~*基本上大于1,证明这些地区附近海域的沉积物可能部分来源于陆上太古代岩石。Ce/Ce~*在大连南侧,曹妃甸,烟台附近以及北黄海中部泥质区均>1,说明这些海区可能处于相对强的氧化环境。 青岛气溶胶的元素Fe,Ti,Mn,V Ni,Cu,Pb,Zn和Cd均呈现季节变化的特点:夏季最低,冬季最高。S季节变化比较特别,夏季含量高于春季和秋季。沙尘事件期间,Fe,Ti,Mn,V,Ni和Cu含量明显增加,达到全年最高值。Pb,Zn,Cd,S虽然在沙尘:事件期间也明显增加,但低于冬季平均值。对各元素的富集系数(EF)进行了分析,结合主成分分析和聚类分析的结果,可以看出,Ti和Mn可能主要来源于土壤;V也可能来源于土壤,船排放物可能是V的一个较小的来源。沙尘期间,Cu主要来源于土壤,但在非沙尘期间,人为源对Ni和Cu具有较高的贡献。全年的S,Pb,Zn和Cd主要来源于人为源,即使在沙尘期间,人为源仍然是S,Pb,Zn和Cd的主要来源。自然源贡献了全年测试元素的大约60%,人为源可能贡献了30%左右。 利用X射线荧光光谱(XRF)元素分析仪和热电离质谱仪(TIMS)就东海近岸泥质区S5孔百年尺度(~(210)Pb定年)Pb和Pb稳定同位素组成的高分辨沉积记录进行了研究。结果显示闽浙沿岸泥质区的Pb含量背景值为32μg g~(-1),~(206)Pb/~(207)Pb的背景值为1.195。S5铅通量从19世纪80年代开始迅速升高,1999年达到最高,之后迅速降低到2002年的31 mg cm~(-2) yr~(-1)。~(206)Pb/~(207)Pb从1860年到20世纪60年代基本稳定,平均值为1.195;之后逐渐降低,1980年后降低幅度尤为明显,2000年达到最小值1.165;2000-2002年,~(206)Pb/~(207)Pb升高,2002年达到1.185。S5铅通量和铅稳定同位素组成的变化反映了中国经济的发展,特别是含铅汽油的使用和禁用。特大洪水可能会导致更多的人为源Pb进入闽浙沿岸泥质区。由于经济发展时期不同,中国的含铅汽油的禁用大约比欧美国家晚大约20年,中国环境中Pb的历史纪录明显不同于欧美国家。 本论文受国家973项目“中国典型河口海岸带陆海相互作用及其环境效应(2002CB42400)第4课题:黄河三角洲海岸蚀积转换机制和趋势预测”(2002CB42404),“中国东部陆架边缘海海洋物理环境演变及其环境效应(2005CB422300)第4课题:颗粒物源-汇效应与沉积记录对海洋物理环境演变的响应(2005CB422304)”和国家海洋局“908”专项:“CJ02区块海底底质调查与研究(908—CJ02)”联合资助。


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