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中国东部近海大气气溶胶中水溶性离子成分分析及季节性差异

宿鲁平  
【摘要】: 水溶性离子是大气气溶胶中的重要组成成分,其在大气中的直接和间接辐射强迫能够对全球气候变化产生十分重要的影响。来自东亚地区自然源和人为源的输送过程导致中国东部近海大气气溶胶具有较高的浓度,这些高浓度的气溶胶通过大气输送到达太平洋上空能够对大洋海区的大气化学组成以及生态环境产生重要的影响。中国东部近海是东亚气溶胶向太平洋输送的重要途径,本论文以北黄海、山东近海和东海为研究目标,采集了北黄海2007年春季和秋季的海洋气溶胶样品,山东近海2007年春季和秋季的海洋气溶胶样品以及东海2007年秋季海洋气溶胶样品,对气溶胶中主要水溶性离子浓度的季节和区域变化以及来源进行了研究,主要的研究结果如下: (1)山东近海春季航次总悬浮颗粒物(Total Suspended Particulates,TSP)样品中主要水溶性离子的平均浓度由高到低分别为nss-SO_4~(2-) NO_3~- NH_4~+ nss-Ca~(2+) Na~+ nss-K~+ Mg~(2+),秋季航次为nss-SO_4~(2-) NO_3~- NH_4~+ nss-Ca~(2+) nss-K~+ Na~+ Mg~(2+)。这两个季节采集的TSP样品中二次离子(nss-SO_4~(2-),NO_3~-,NH_4~+)的含量最高,春季和秋季浓度分别为37.76±11.91 (1 SD)和39.73±15.96μg·m-3,均占到水溶性离子总测定浓度的80%以上,其余离子中Na~+、nss-K~+和nss-Ca~(2+)的浓度比例较为相近,Mg~(2+)的浓度比例最低,仅为1.2%左右,这说明山东近海TSP的化学组成受到人为污染排放的影响非常大。甲磺酸(methanesulfonic acid,MSA)春季和秋季浓度分别为0.041±0.022和0.012±0.0031μg·m-3,季节差异较为显著。 (2)北黄海春季TSP中主要水溶性离子的平均浓度由高到低分别为nss-SO_4~(2-) NH_4~+ NO_3~- nss-Ca~(2+) Na~+ nss-K~+ Mg~(2+),秋季航次为nss-SO_4~(2-) NH_4~+ NO_3~- Na~+ nss-Ca~(2+) nss-K~+ Mg~(2+),同山东近海的分布趋势相似,但二次离子中NO_3~-的浓度低于NH_4~+。北黄海两个航次TSP中nss-SO_4~(2-)的浓度比例明显升高,占到了总测定浓度的50%左右,高于山东近海海域的比例,同时NO_3~-和NH_4~+两个季节的比例均小于山东近海航次。以上二次离子的浓度比例变化说明随着采样海域和陆地距离的增加,NO_3~-在远距离输送过程中的沉降速率要大于nss-SO_4~(2-),从而导致前者的浓度比例降低。TSP中MSA的季节差异非常明显,春季和秋季浓度分别为0.073±0.034和0.011±0.0044μg·m~(-3),这主要是由于春季水华期表层海水中浮游藻类生长旺盛,从而产生了较高浓度的二甲基硫(dimethylsulfide,DMS),导致大气中DMS的氧化产物MSA浓度较高。 (3)东海秋季航次TSP中主要水溶性离子的平均浓度由高到低分别为nss-SO_4~(2-) Na~+ NH_4~+ NO_3~- Mg~(2+) nss-Ca~(2+) nss-K+,由于受到了较高风速的影响,导致TSP中海盐离子浓度显著升高,其中Na~+浓度超过了NH_4~+和NO_3~-,而Mg~(2+)浓度则超过了nss-Ca~(2+)和nss-K+。其中NO_3~-的浓度比例和北黄海相近,说明这两个海域TSP中NO_3~-远距离传输过程中的沉降过程较为相似。MSA的浓度为0.0081±0.0047μg·m~(-3),和北黄海秋季航次相接近。 (4)水溶性离子同气象条件之间的相关性分析显示,海盐成分的浓度受到风速的影响较为显著;二次离子浓度和气温以及相对湿度之间存在较为显著的正相关,这表明较高的温度和相对湿度条件下有利于二次离子的生成;气温和地壳源成分之间的相关性说明地壳源成分的浓度主要受到陆源矿物气溶胶输送的影响。通过水溶性离子之间的相关性分析发现,二次离子之间具有较好的相关性,说明三者具有相似的来源,主要来自陆源人为活动输送;Na~+和Mg~(2+)之间相关性十分显著,线性回归结果说明两者都主要来自于海水。通过对水溶性离子富集因子的分析,发现TSP中的K+主要来自于地壳源。 (5)利用大洋海域nss-SO_4~(2-)/MSA的经验比值来计算生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献率,得到山东近海春季和秋季生源硫酸盐贡献率分别为4.5%和1.5%,北黄海春季和秋季生源硫酸盐贡献率分别为11.0%和2.0%,东海秋季生源硫酸盐贡献率为2.0%。各研究海域春季生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献率要高于秋季,这主要是由于春季藻类活动旺盛,导致表层海水中DMS浓度较高,进而导致大气中出现较高浓度的MSA。总体而言,山东近海、北黄海和东海海域春季和秋季采样期间,气溶胶中的nss-SO_4~(2-)主要来源于陆源人为释放,同时值得注意的是,在春季藻类生长旺盛期间,来自生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献也占有一定的比例。


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