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活性半焦用于烟气脱硫脱硝的研究

郭瑞莉  
【摘要】: 随着我国经济的发展,环境污染问题越来越严重,而大气污染又是环境污染中最突出的问题。SO_2,NO_x(90%为NO),CO,CO_2等污染物的排放对人类的生存环境产生了极大的威胁。尤其是NO_x不仅能形成酸雨和光化学烟雾,而且能引起温室效应,人类的很多疾病都或多或少与NO_x的排放有关。因此,为了保护我们生存的环境,必须控制和治理SO_2、NO_x等的污染。如何有效地消除烟气中的SO_2、NO_x是一项世界性的难题。其中,烟气脱硫技术已相当成熟,本文主要研究NO_x的脱除。 目前,用NH_3选择性催化还原(SCR)工艺脱除烟道气中NO_x的技术已用于工业化生产,但由于NH_3容易泄漏、腐蚀性强、设备投资大、操作难度高、能形成硫酸铵等造成管道堵塞,使该技术的应用受到限制。因此,为寻找新的、更有效的脱除方法,本文在前人研究的基础上,以廉价半焦代替传统方法中的活性炭进行烟气脱硫脱硝研究,得到了一些新的、有意义的结果。半焦是煤在较低温度下(600-700℃)热解的产物,未完全分解,不仅含有丰富的氢氧元素,而且有丰富的孔隙和表面结构,为活化剂顺利进入颗粒内部进行活化提供有利条件。本文主要研究工作如下: 论述了NO_x排放控制技术研究的意义;系统地综述了NO_x排放控制技术的发展与现状。 将陕西府谷褐煤半焦进行高压水热改性、高温热处理改性、硝酸氧化改性、负载金属氧化物等一系列活化改性处理,制备出半焦催化剂。研究结果表明,高压水热改性能够提高改性半焦比表面积和孔容,增加表面含氧官能团含量;高温热处理能够增加改性半焦表面的碱性官能团含量;硝酸氧化改性能够增加改性半焦表面酸性官能团含量,再经高温热处理后转化为碱性官能团;负载金属氧化物能够提供更多的活性中心。上述改性方法均能提高原料半焦的比表面积和孔容、孔径,改善半焦表面性质,有利于NO的吸附和氧化。 在模拟烟气气氛下,利用固定床反应器对原料半焦和半焦催化剂进行SO_2脱除性能考察研究。研究结果表明:原料半焦脱除烟气中SO_2的效率和硫容都很低,经活化改性和负载金属氧化物后,SO_2脱除效率和硫容明显提高。当SO_2出口转化率为40%时,穿透时间和硫容分别为:原料半焦:45min,0.75gSO_2·(100gC)~(-1);V_3:595min,7.15gSO_2·(100gC)~(-1);Fe_3:786min,8.41gSO_2·(100gC)~(-1)。 在模拟烟气气氛下,利用固定床反应器对原料半焦和半焦催化剂进行NO脱除性能考察以及工艺操作参数对脱硝活性影响研究。研究结果表明:高压水热改性、高温热处理改性、硝酸氧化改性三种改性方法均能提高半焦的脱硝活性,其中,硝酸氧化+高温热处理的组合改性方式效果最佳,穿透时间达680min。 之后,在改性活化的半焦上负载不同种类的金属氧化物(Fe_2O_3、MnO_2、V_2O_5、CuO),考察脱硝活性。结果表明:在改性活化后的半焦上负载金属组分后,均有一定的脱硝效果,负载1%(w)CuO的FH_(700)CU_1脱硝效果相对理想,穿透时间达725min。 选取催化剂FH_(700)CU_1,考察工艺操作参数:反应温度、氧气含量、空速、水蒸气含量及NO进口浓度对脱硝活性的影响。研究结果表明:NO脱除效率随氧气含量增加、水蒸气含量降低和NO进口浓度减小而提高,随温度升高、空速增大而先提高后降低。最佳工艺条件为:反应温度:80℃;氧气含量:5%;空速:800h~(-1);水蒸气含量:0。 同时脱硫脱硝研究中考察了SO_2和NO同时存在时的脱除效果。研究结果表明:SO_2脱除率一直为100%;随SO_2进口浓度增大,NO脱除效率显著降低。说明NO的存在促进SO_2的脱除,而SO_2的存在严重抑制NO的脱除。 对失活半焦催化剂进行了热脱附法再生、水洗法再生和氨水法再生。研究结果表明:再生后的半焦催化剂的NO脱除效率下降,并随再生次数增加,NO脱除效率逐渐下降。三种再生方法中,水洗法再生效果最好,三次再生后,NO脱除效率恢复到新鲜催化剂的45.9%,说明半焦催化剂稳定性较差,需进一步改善催化剂制备和再生方法。 利用比表面积和孔容测定(BET)、程序升温脱附(TPD)、扫描电镜(SEM)等分析手段对半焦催化剂进行评价。


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