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碳在制备镁基储氢材料中作用的研究

胡秀颖  
【摘要】:储氢材料在大规模应用中所存在的问题,一是如何提高材料的储氢密度,二是如何使吸放氢气的操作条件温和化,三是如何降低储氢材料的成本,节约贵重金属资源。本论文以炭化及预石墨化的无烟煤和金属Mg为主要原料,球磨制备了Mg基储氢材料,借助透射电镜(TEM)、粉末X射线衍射(XRD)、差示扫描量热分析(DSC)等手段对材料的结构、性能等进行表征测试,结果表明,材料储放氢性能得到较大改善。通过对不同微晶碳含量、球磨强度、球磨时间和不同种类碳等因素下材料结构和性能差异的研究,提出了微晶碳在制备Mg基储氢材料中的助磨、储氢和催化作用,并探讨了微晶碳的助磨、储氢和催化作用机理。 无烟煤炭化及预石墨化后,形成了大量的微孔结构,使比表面积迅速增加;同时形成类似于石墨的层片状结构,但与石墨结构不同,二维平面趋于有序,三维上短程有序,长程杂乱,形成微晶结构单元,因此称之微晶碳(crystallite carbon,简称CC)。 借助自行设计的放氢量测试装置、TEM、XRD和DSC等手段,对材料进行了结构表征和性能测试。结果表明,当CC含量大于40wt%时,材料不出现粘结,可在2h内纳米化,但CC含量过大,会降低材料的储氢量,70Mg30CC的放氢量最大,为4.35wt%,但60Mg40CC放氢温度较低,同时,CC含量的增加利于材料的非晶化;球磨强度的改变引起物料在碰撞挤压过程中发生的变形量、变形功和形变次数的改变,球磨强度越大,物料得到的能量越高,晶体的缺陷越多,活性碳原子出现的几率越大,从而CC对Mg的催化和储氢作用越明显;由于CC的良好分散和助磨作用,球磨2h,40Mg60CC材料粒度就可达纳米级,但随着球磨时间的延长,颗粒更加细化导致表面能升高,物料出现团聚现象,同时材料晶格结构被破坏程度加剧,球磨4h材料已几乎呈均一非晶相,且随着球磨时间增加,材料放氢温度降低;添加活性炭、石墨球磨制备的材料储氢性能明显不如添加CC的材料,这是由活性炭的完全杂乱无序结构和石墨的有序层片结构所决定的。 根据表征测试结果,对CC的助磨、储氢和催化作用机理进行了初步探讨,为进一步提高材料的储氢量和改善其储放氢性能提供了理论支持。


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