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镍基催化剂的制备及用于苯酚加氢反应的性能研究

成文文  
【摘要】:苯酚作为石油化工和煤焦油的副产物,其产量逐年增加,催化加氢苯酚可以生成环己醇和环己酮,二者均是化工行业重要的化学原料,因此研究苯酚的加氢反应及其催化剂的制备具有重要的化工应用价值。 本文通过不同的还原方式制备的金属镍基催化剂有不同的加氢活性,每种还原方式各有优缺点,本文对三种还原方式制备的镍基催化剂进行了系统的研究,并对不同体系制备的催化剂用于苯酚的加氢性能做了相关的探讨。 本文首先对氢气高温还原体系制备的催化剂进行了研究,对其做了相关的表征及加氢活性的评价反应。采用等体积浸渍法制备负载型的镍基催化剂,考察了镍源、负载量、载体、碱性、助剂对催化剂加氢活性的影响,并探讨了加氢的工艺条件。结果表明:Ni(NO3)2为镍源,SiO2为载体制备的催化剂其加氢活性最佳,碱性的催化剂能提高苯酚的转化率,并增加对环己酮的选择性。苯酚加氢以环己烷为溶剂时,加氢速率大大的增加。 其次利用NaBH4液相低温还原的方式制备了一系列的镍基催化剂,并对其加氢活性做了探讨,考察了镍源、载体、负载量、B/Ni比对催化剂加氢活性的影响,结果表明:以NiCl2为镍源,以γ-Al2O3为载体,B/Ni为3时制备的催化剂其加氢的活性最佳。 相对比以上两种还原方式,本课题提出了利用锌粉作为还原剂制备了非负载型的金属镍基催化剂,并进行了一系列影响因素的探讨;为提高金属镍的利用率,本课题对加入载体的体系进行了探讨,通过载体的吸附性能使活性组分沉积在表面,并考察了对苯酚加氢性能的影响;为进一步提高活性组分的分散度,提出了利用环己烷—水—表面活性剂组成的微乳液体系所提供的油包水型微型反应模式制备的镍催化剂,用于苯酚加氢性能的考察,并对催化剂的寿命进行了探讨。结果表明:加入载体提高了活性组分金属镍的利用率,利用微乳液模式提高了金属镍的分散度,增加了催化剂的活性。


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