石墨烯的非共价功能化修饰及载药系统研究

【摘要】：本文研究了石墨烯的非共价功能化修饰，同时利用修饰得到的石墨烯作为纳米药物载体研究了其对疏水性药物的递送作用，并且发明了一种绿色环保无污染的还原氧化石墨烯制备石墨烯的方法。 氧化石墨烯在还原的过程中加入三嵌段共聚物普朗尼克PF127，还原的石墨烯可以与PF127通过疏水相互作用将其吸附到石墨烯表面，实现石墨烯的非共价功能化修饰。经过修饰的石墨烯由于PF127分子中亲水性链锻PEO的作用，能够在生理环境下稳定存在，为其作为纳米药物载体提供了基础。依靠石墨烯巨大的比表面积以及与抗癌药物阿霉素之间的π-π堆积作用，石墨烯实现了对阿霉素的高效负载。研究结果表明，石墨烯的药物负载率能够达到了289%w/w，是传统纳米药物载体的几倍，同时阿霉素在石墨烯的递送下，能够更容易地进入乳腺癌细胞MCF-7中，且对乳腺癌细胞MCF-7具有较高的细胞毒性和细胞杀伤效果。同时，石墨烯与药物之间的作用力与环境的酸碱度相关，因此药物的释放行为属于pH敏感型。 同时，利用环糊精作为还原稳定剂，发明了一种绿色环保的还原氧化石墨烯大规模制备石墨烯的方法。借鉴葡萄糖还原氧化石墨烯的实验，我们利用β-环糊精代替葡萄糖成功地将氧化石墨烯还原为石墨烯。通过FT-IR，UV-Vis，Raman，XRD，XPS等表征手段对得到的石墨烯进行表征。结果显示，氧化石墨烯表面的大部分含氧官能团能够被成功还原。由于β-环糊精的存在，还原得到的石墨烯能够在牛血清，细胞培养基等多种生理溶液中稳定分散，因此我们进一步研究了其对药物的负载效果。利用羧基荧光素作为药物模型进行药物负载实验，β-环糊精还原的石墨烯对羧基荧光素的负载率仍然可以高达110%，这说明石墨烯在纳米药物载体领域具有非常巨大的应用潜力。