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电化学催化还原去除水中硝酸根的研究

张冬梅  
【摘要】:硝酸盐污染因其全球性及致癌性已经引起了人们的广泛关注,国内外研究者提出了许多去除硝酸盐污染的方法。研究中虽获得了较高的硝酸根去除率,但副产物氨氮的生成却使总氮(TN)的去除率较低。因此,在高效去除硝酸根的同时,还要降低对氨氮的选择性,使其转化为氮气,从而降低水中总氮含量。本研究以硝酸根模拟废水为研究对象,利用石墨或碳纳米管-石墨为阴极,钛基涂层电极为阳极组成的电化学催化系统对硝酸根进行去除。研究的主要结果如下: 首先利用线性伏安法研究了硝酸根的还原电位范围,在此基础上应用石墨阴极和多种阳极材料对催化去除N03-进行了系统的研究。结果表明,石墨、Ti/IrO2、Ti/TiO2-IrO2和Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2四种阳极材料均可作为辅助电极配合石墨阴极催化去除N03-。其中,采用Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2日极的催化去除效果最好,生成氨氮的选择性最低,电流效率最高,同时其稳定性好,是催化去除N03-的首选阳极材料。 采用Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2为阳极、石墨或碳纳米管-石墨电极为阴极的电化学催化还原法去除N03-的实验表明,阴极电位和溶液初始pH值对N03-的去除及生成氨氮的选择有重要影响。随着阴极电位的负移,N03-的去除和NH4+的生成呈现先升高后降低的趋势,二者的浓度在-1.4V(SCE)时达到最大。以石墨为阴极时,反应240min时N03-的去除率为69.69%,总氮的去除率为42.62%,电流效率为18.08%;而以碳纳米管-石墨为阴极时,反应120min时N03-去除率为80.97%,总氮去除率为52.36%,电流效率为30.40%。此外,两种阴极在中性和碱性溶液中均不利于N03-的去除。 采用间接电化学氧化法对酸性溶液中的氨氮进行氧化去除研究发现,随着氯离子浓度的增加,氨氮的去除效果增强,且显著提高总氮的去除率。在氯离子浓度3000mgL、阳极电位1.6V时,反应240min条件下,氨氮基本完全去除,总氮的去除率也达到了87.09%,电流效率达到39.58%。在氯离子存在条件下,氨氮被活性氯氧化的同时也被其它间接电化学氧化途径所氧化,主要氧化产物为N2。 该研究采用电化学催化还原法得了较好的硝酸根及总氮去除效果,为电化学催化还原法在去除硝酸盐污染方面的应用提供了理论支持。


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