收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

银基ZIF-8光催化剂的制备及性能研究

乔丹妮  
【摘要】:随着全球工业化的快速发展,工业染料废水排放不断增加,导致水污染问题日益严重。这些废水中所含的有机染料,大部分为杂环芳香或芳香偶氮化合物,具有毒性大、易致癌、难降解等特点。目前,设计开发新型高效的方法或材料来降解水溶液中的有机染料已迫在眉睫。光催化降解是近几年发展起来的一种节能、绿色、环保的新技术。它在处理废水中有机污染物和空气中的有害物质方面发挥着重要作用。ZIF-8作为一种有代表性的金属-有机骨架(MOFs)材料,因为具有孔径大、比表面积高、热稳定性良好等优势,受到了越来越多的关注,且已被成功用作光催化剂和吸附剂来降解染料。但是,由于ZIF-8带隙较宽,量子效率较低,其光催化性能并不理想。不过,大量研究表明,将ZIF-8与半导体材料结合形成异质结构是提高催化剂光催化活性的一种好方法。Ag/AgX是一类高效的可见光驱动型光催化剂,Ag纳米粒子的表面等离子体共振(SPR)使其可以对可见光表现出高吸收率。因此,将ZIF-8与Ag或Ag/AgX(X=Cl,Br,I)结合,制备高效的可见光响应型光催化剂用于染料降解是一个值得研究的课题。无表面活性剂微乳液(Surfactant-free microemulsions,SFMEs),是不含表面活性剂,仅由互不相溶的两种液体和一种双溶剂形成的微乳液。SFMEs的结构和性能均与传统的表面活性剂微乳液(Surfactant-based microemulsions,SBMEs)相似。区别在于,因SFMEs中不存在表面活性剂,可有效避免产物分离纯化困难、生态污染等问题。SFMEs在纳米材料制备、化学反应及医药萃取等方面都有显著的应用优势。近几年本课题组利用SFMEs相继获得了系列功能优异的纳米材料,如类水滑石(LDH)超薄片,花球状LDH,介孔镧基纳米棒等。为开发一种高效的可见光响应型催化剂,本论文中我们首次在SFME中制备ZIF-8,并分别使用单质Ag和Ag/AgX对其进行修饰,得到银基ZIF-8复合材料,考察其光催化活性。本文的主要研究内容和结论如下:1、以正己烷(n-Hexane)为非极性相,水为极性相,异丙醇(IPA)为双溶剂,构建了一种SFME。以Zn(NO_3)_2·6H_2O,2-甲基咪唑(2-Me Im)为原料,室温下在W/O区合成ZIF-8。XRD、SEM测试结果表明ZIF-8已成功制备。以20 mg/L亚甲基蓝(Methylene blue,MB)为目标污染物,ZIF-8投入量为0.4 g/L,进行光降解性能测试。经过30 min的暗箱实验及60 min的光照后,太阳光、紫外光、可见光下ZIF-8对MB的降解率分别为90.79%、85.16%和68.54%。2、以AgNO_3为银源,在300 W氙灯照射下,通过光致还原法,将Ag负载于ZIF-8,制备Ag/ZIF-8复合催化剂。XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS表征结果表明Ag/ZIF-8复合催化剂成功制备,与纯ZIF-8相比,Ag/ZIF-8复合材料的光响应范围明显拓宽,禁带宽度变窄。以20 mg/L MB为目标污染物,对其进行光降解性能测试。当AgNO_3占总前驱体质量10%时,降解效率最高。经过暗处理及60 min的光照后,太阳光、紫外光、可见光下10%Ag/ZIF-8对MB的降解率分别为97.28%、97.16%和84.7%,降解过程符合一级动力学方程,速率常数分别为0.06047、0.05839和0.03196 min~(-1)。将Ag修饰到ZIF-8上之后,与纯ZIF-8相比,对MB的光降解效果有明显提高。3、以AgNO_3,Na Cl为原料,通过直接沉淀法将AgCl沉积在ZIF-8表面,并通过改变AgNO_3的含量,制备一系列的Ag/AgCl/ZIF-8光催化剂。XRD、SEM、HRTEM及UV-Vis DRS等表征结果证实复合光催化剂已成功制备。在可见光照射下,以MB为目标降解物,考察光催化活性。结果表明,与Ag/AgCl及ZIF-8材料相比,Ag/AgCl/ZIF-8具有更高的光催化活性,且负载量为40%时降解性能最好。当降解时间为45 min时,40%Ag/AgCl/ZIF-8、Ag/AgCl、ZIF-8降解率分别为99.14%、75.98%和59.12%。将降解数据进行动力学拟合,发现MB的光降解过程均符合一级动力学方程,且40%Ag/AgCl/ZIF-8反应速率常数最大,为0.0969 min~(-1),是Ag/AgCl的3.1倍,ZIF-8的4.7倍。系统地考察了Ag/AgCl/ZIF-8用量、MB初始浓度、负载量、光照等条件对光催化降解的影响,并检测了对罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)和甲基橙(Methyl orange,MO)的光降解性能,发现对Rh B的降解效果最优。为考察光催化机理,对Ag/AgCl/ZIF-8光降解MB进行了活性物种捕捉实验。结果表明h~+和·O_2~-是降解MB分子的主要活性成分,论文提出了Ag/AgCl/ZIF-8的光催化机理。以上所有结果表明,将Ag/AgCl与ZIF8复合,有助于降低电子-空穴复合率,提高光催化活性。Ag/AgCl/ZIF-8的高活性可归因于ZIF-8和Ag/AgCl之间的协同效应,这与ZIF8的高比表面积、Ag/AgCl在ZIF-8上的良好分散性以及光学性能的增强有关。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前14条
1 冯姗;谌洪春;刘美鑫;陈晓静;成春兰;;碘氧化铋磁性光催化剂的制备方案设计[J];化工管理;2021年01期
2 周江喜;覃爱苗;廖雷;;含氧化合物可见光催化剂的研究进展[J];材料导报;2013年07期
3 黄振宇;石悦;杜晓琳;;BiOBr/BaBi_2O_6异质性型光催化剂的制备及其光催化降解有机污染物[J];当代化工研究;2021年09期
4 丁星;杨祥龙;熊中亮;陈浩;张礼知;;铋系光催化剂去除环境污染物[J];化学进展;2017年09期
5 毛莉莉;陈建林;朱征;沈晓鹏;庞欣;毛星;;银系列可见光催化剂的研究进展[J];材料导报;2012年13期
6 张竣蛟;李红;姜俊超;朱正如;李伟榕;;ZnIn_2S_4/g-C_3N_4异质结光催化剂的制备及可见光降解甲硝唑的研究[J];首都师范大学学报(自然科学版);2020年01期
7 林敏怡;夏德华;;光催化剂杀菌处理的研究新进展和发展机遇[J];广东化工;2015年15期
8 周真一;;TiO_2光催化剂的研究进展及其应用[J];山东陶瓷;2010年03期
9 陈崧哲,张彭义,祝万鹏,刘福东;可见光响应光催化剂研究进展[J];化学进展;2004年04期
10 邓颖,郑泽根,邹振杨;复合型光催化剂TiO_2/a-Fe_2O_3/Fe降解四环素溶液的研究(Ⅰ)[J];重庆建筑大学学报;1999年05期
11 赵迎;郭永成;杨丽娜;吕振波;;铌基光催化剂的研究进展[J];石油化工;2020年12期
12 汪娴;龚正;于琦;李子滨;黄佳璇;王莹莹;史俊;邓慧萍;;TiO_2光催化剂改性技术在黑臭水体治理中的应用[J];净水技术;2021年09期
13 徐晨晨;张奇;许琦;袁海燕;;降解VOCs的有机-无机光催化剂研究进展[J];环境工程;2020年01期
14 王谧胤;王丹;汪国秀;滕镇远;杨乃亮;Hongying Lv;Sicong Wang;Maozhi Hu;;以边缘功能化的氮化碳纳米片为非金属光催化剂实现高效饮用水获得[J];科学新闻;2020年02期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 闫俊萍;唐子龙;张中太;罗绍华;;可见光激发的TiO_2光催化剂的研究进展[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
2 李向清;常婷;刘利芳;穆劲;;结合方式对卟啉敏化的TiO_2光催化剂性能的影响[A];上海市化学化工学会2009年度学术年会论文集[C];2009年
3 孙红旗;柏源;金万勤;徐南平;;氮掺杂TiO_2光催化剂用于太阳光降解有机污染物的研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
4 汤春妮;刘恩周;马永宁;万俊;胡晓云;樊君;;g-C_3N_4/Ag_3PO_4{111}可见光催化剂降解氮氧化物研究[A];第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集(NCECM 2015)[C];2015年
5 刘维良;陈建华;何志平;;掺杂改性TiO_2光催化剂研究与在建材领域应用[A];第四届中国抗菌产业发展大会论文集[C];2004年
6 刘秀华;;贵金属元素掺杂TiO_2光催化剂[A];中国工程物理研究院科技年报(2009年版)[C];2010年
7 黄姝姝;王婷婷;吕娟娟;苏毅国;王晓晶;;铌酸锡光催化剂的制备及相变对其光催化性能影响研究[A];第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集(NCECM 2015)[C];2015年
8 黄建辉;陈建琴;何詠基;;超声喷雾法合成多元硫化光催化剂及其光催化性能研究[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年
9 汤建庭;李大塘;龚维;刘永红;;新型、高效银盐类可见光催化剂的制备及作用机理研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
10 张俊敏;奚丽荷;朱忠其;张谨;柳清菊;;可见光激发光催化剂的研究进展[A];2007高技术新材料产业发展研讨会暨《材料导报》编委会年会论文集[C];2007年
11 秦祖赠;刘自力;杨克迪;文衍宣;;含铟、铋可见光催化剂的研究进展[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
12 殷立峰;牛军峰;孙英;;钛掺杂氧化铋可见光催化剂设计、合成与应用[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年
13 关新新;邹婷;段聪;吴芳;;简单水热法制备氮掺杂TiO_2光催化剂[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
14 贾晓晶;李富涛;徐骏鹏;邓晓清;;低温等离子体制备Au/TiO_2光催化剂及其在环境中的应用[A];第二十五届大气污染防治技术研讨会论文集[C];2021年
15 龚云南;钟地长;鲁统部;;稀土金属有机框架材料能源催化转化研究[A];中国稀土学会2021学术年会论文摘要集[C];2021年
16 孙永福;焦星辰;李小东;谢毅;;二维光催化剂在二氧化碳还原中的机遇[A];中国化学会第十届全国无机化学学术会议论文集(第一卷)[C];2019年
17 李晨;张妍;张大帅;张小朋;孙天一;史载锋;林强;;g-C_3N_4基Z-scheme异质结构光催化剂降解有机污染物的应用研究[A];2020中国环境科学学会科学技术年会论文集(第四卷)[C];2020年
18 董帆;;光催化剂电子结构设计:VOCs分解机理和毒副产物调控[A];中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集[C];2019年
19 李和兴;;绿色化学高效催化剂的设计及构效关系研究[A];中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集[C];2019年
20 张妍;李晨;张大帅;张小朋;孙天一;史载锋;林强;;浅谈改性TiO_2光催化剂及在可光降解塑料中的应用[A];2020中国环境科学学会科学技术年会论文集(第四卷)[C];2020年
中国博士学位论文全文数据库 前20条
1 王晓晖;二氧化钛基可见光催化剂的制备及其性能研究[D];吉林大学;2017年
2 韦廷查;晶面异质结光催化剂界面电荷调控及其在光解水中的应用[D];中国工程物理研究院;2019年
3 祁正航;过渡金属镍与铜催化的碳—碳、碳—氮成键反应的理论研究[D];南京大学;2019年
4 白雪;红磷基光催化体系的构建及协同去除Cr(Ⅵ)和有机污染物的性能研究[D];西北大学;2019年
5 张丕勇;铜参与的表面等离子共振光催化剂的制备、表征和光催化性能研究[D];华南理工大学;2019年
6 韩钟慧;一维镉锌硫固溶体光催化剂结构调控及制氢构效关系研究[D];哈尔滨工业大学;2019年
7 邢伟男;g-C_3N_4基光催化剂的制备及分解水产氢性能研究[D];哈尔滨工业大学;2018年
8 吴可量;基于TiO_2的异质结复合纳米光催化剂的制备及人工树叶的构建[D];石河子大学;2019年
9 张洋洋;几种铋基光催化剂的微结构调控及光催化性能研究[D];上海交通大学;2016年
10 王磊;二维高分子全解水光催化剂的设计、合成以及机理研究[D];中国科学技术大学;2019年
11 齐雪梅;铋系光催化剂的水热合成及其在污染物去除中的应用[D];上海交通大学;2016年
12 刘璐璐;新型金属基光催化剂的可控制备及性能研究[D];吉林大学;2019年
13 姜敬辉;二氧化钛基光催化剂优化改性及光解水制氢性能研究[D];上海交通大学;2016年
14 张庭;BiFeO_3基异质结复合光催化材料的制备及其性能研究[D];武汉大学;2017年
15 张霞;复合铋系光催化剂构建及对新型污染物的降解[D];河南师范大学;2018年
16 姜丹妮;基于酸调节-铁基金属有机骨架的光催化剂降解水体有机污染物的机理研究[D];湖南大学;2019年
17 孙智广;无定形TiO_2与其负载的等离子体活化纳米金光催化剂[D];大连理工大学;2019年
18 张书渠;二硫化钼基光催化剂的制备及产氢性能研究[D];湖南大学;2018年
19 于欣;五氧化二钽基纳米材料的制备及光催化性能研究[D];哈尔滨工业大学;2018年
20 周彦松;硫属锌基催化剂的载流子行为调控及性能研究[D];哈尔滨工业大学;2018年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 乔丹妮;银基ZIF-8光催化剂的制备及性能研究[D];青岛科技大学;2022年
2 王宏娟;非金属掺杂氯氧化铋光催化剂的合成及性能研究[D];大连工业大学;2020年
3 刘小欢;CdS/Cd_2Ge_2O_6和Bi_7O_9I_3/Zn_2SnO_4两种可见光催化剂的制备及降解典型有机污染物性能研究[D];济南大学;2016年
4 胡莉敏;新型铋、锌系可见光催化剂的制备及降解有机废水性能研究[D];河南师范大学;2015年
5 孙磊;银—基等离子体光催化剂的制备、表征和性能研究[D];长春理工大学;2014年
6 孙卫国;共轭聚合物复合TiO_2光催化剂的制备及其性能研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
7 刘超;可见光诱导N-金属离子共掺杂TiO_2光催化剂的制备及活性[D];暨南大学;2006年
8 邱爽;钨钼酸铋光催化剂的合成及其性能研究[D];西北大学;2017年
9 刘卓婧;铈掺杂氧化铋光催化剂的制备及其可见光光催化性能研究[D];吉林大学;2014年
10 刘悦;金属离子掺杂铋系光催化剂的设计及其在废水处理中的应用[D];南京信息工程大学;2021年
11 罗舜钦;环境水中酚类有机污染物的光降解实验研究[D];中国地质大学(北京);2017年
12 董倩;新型异质结光催化剂的制备及其降解环境污染物机理研究[D];郑州大学;2021年
13 俞翔;基于固-固界面电子行为的石墨相氮化碳基催化剂理性设计[D];厦门大学;2019年
14 肖梁;基于Zr-MOF的光催化剂设计、研制及其性能研究[D];湖南大学;2019年
15 唐杰;CoS_x/CdS光催化剂的制备及其光解水制氢性能研究[D];湖南大学;2019年
16 何科林;非贵金属碳化物助催化剂改性g-C_3N_4光催化剂的可控制备与产氢性能研究[D];华南农业大学;2018年
17 徐梅;多孔层球状钨酸铋基光催化剂的制备及可见光催化降解乙烯研究[D];华南农业大学;2018年
18 张荔;Bi的表面等离子共振效应增强可见光催化剂环境净化性能[D];中南民族大学;2019年
19 肖柳青;棉花负载的有机光催化剂和纳米金催化剂的发展及其在有机合成中的应用[D];深圳大学;2019年
20 邓庆华;钴基光催化剂的设计与制氢性能研究[D];淮北师范大学;2020年
中国重要报纸全文数据库 前11条
1 通讯员 吴军辉 记者 冯国梧;新型高效光催化剂具双面功能[N];科技日报;2016年
2 晋楠;科学家研发光催化剂评估新法[N];中国科学报;2021年
3 黄欢 本报记者 李润文;南信大本科生发现光催化剂新材料[N];中国青年报;2015年
4 记者 吴长锋;固氮合成氨有了高效光催化剂[N];科技日报;2018年
5 本报记者 董小雷;环保技术新宠——光催化剂[N];中国化工报;2002年
6 记者 刘万生 通讯员 肖晔珺;中科院大连化物所 新型宽光谱捕光催化剂研发获进展[N];中国科学报;2018年
7 ;纳米固体光催化剂获发明专利[N];今日信息报;2003年
8 蔡忠仁;纳米固体光催化剂获发明专利[N];中国化工报;2003年
9 通讯员 代成 记者 夏文燕;南理工人工光合制氢有新成果[N];江苏科技报;2017年
10 记者 吴苡婷;书写“水变氢”的传奇[N];上海科技报;2011年
11 本报记者 李宏乾;用光催化技术攻克污染难题[N];中国化工报;2006年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978