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α-Fe_2O_3、γAl_2O_3、SiO_2纳米粒子单一及其混合体系的界面化学行为

刘嘉  
【摘要】:Fe_2O_3、Al_2O_3、SiO_2作为土壤中最为常见的物质之一,发生在Fe_2O_3,Al_2O_3,SiO_2矿物表面上的酸碱、吸附、解吸、配合、沉淀、溶解、絮凝等物理化学反应决定着水、土环境污染物的归宿。然而多组分体系土壤中的杂质种类、含量依地域的不同而不同,以自然土壤为研究对象得到的固/液界面表面配位性质对环境中的水,污染物的治理缺乏普遍的指导意义。人工合成的Fe_2O_3、Al_2O_3、SiO_2纳米材料具有物料纯,组成、结构可控的特点,调节它们的微结构和组成可以改变其对金属离子的吸附容量和选择性。研究人工合成Fe_2O_3、Al_2O_3、SiO_2的吸附性能,可以得到普适性广的基础数据,进而为复杂体系的吸附研究以及合理利用工业废弃物提供更加有用的理论依据。 本文以正硅酸乙酯(TEOS),硝酸铝,硝酸铁为前躯体,采用溶胶-凝胶法、共沉淀法并辅以辅助模板剂分别制备了α-Fe_2O_3、γ-Al_2O_3、SiO_2的纳米颗粒。利用透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附/脱附、红外(IR)等方法对合成的样品进行了一系列的表征。结果表明,所制备的α-Fe_2O_3、γ-Al_2O_3、SiO_2都具有较大比表面积。并通过物理混合的方法,将等比表面积的纳米颗粒进行混合,从而制成了相应的纳米混合体系。 以Fe~(3+)的硝酸盐、氯化物和硫酸盐为前躯体制备Fe_2O_3;以硫酸亚铁和硼氢化钠为原料制得了纳米零价铁,通过纳米零价铁与碱金属的氢氧化物(分别为LiOH,NaOH,KOH)溶液的反应,将纳米零价铁制成Fe_2O_3。并通过粉末X射线衍射,比表面积与孔径分析,红外,透射电镜等表征手段以及应用先进的溶液化学计算机模拟软件Medusa对所制得的产物进行了表征与结果分析。结果表明,无机阴离子及其碱金属离子对生成的Fe_2O_3的比表面积、晶体结构、组成、抗烧结能力有重要影响。以不同铁盐前躯体制得的Fe_2O_3中,硝酸盐的比表面积最大,氯化物次之,而硫酸盐比表面积最小;另一方面,由实验结果还可得到,在零价铁与碱金属溶液的反应过程中,随着Li~+、Na~+、K~+碱金属离子半径的增大,其制备的相应的Fe_2O_3比表面积逐渐增大。 最后,本文运用自动电位滴定技术分别研究了纳米α-Fe_2O_3、γ-Al_2O_3、SiO_2单一体系及其混合体系中矿物的表面酸碱性质,依据表面配位理论恒电容模式,计算了相应的表面酸碱配位常数。实验和计算结果表明α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3 ,α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3/SiO_2纳米等表面混合体系的表面化学反应并非是单一体系的简单叠加而是存在着不同矿物表面间复杂的交互作用。表面反应平衡模式和相应的酸碱反应平衡常数分别为:α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3混合体系≡XOH~+H~+≡XOH~(2+) log K1=4.04≡XOH≡XO-+H~+ logK2=-9.20α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3/SiO_2混合体系≡XOH~+H~+≡XOH~(2+) log K1=4.23≡XOH≡XO-+H~+ logK2=-8.41 根据重金属离子Cu~(2+)、Pb~(2+)、Zn~(2+)在α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3混合体系表面的吸附行为,计算得出Cu~(2+)、Pb~(2+)、Zn~(2+)的表面配位反应平衡常数如下:≡XOH~+M~(2+)≡XOM++H~+ log K=-2.50、-2.25、-3.75(M=Cu、Pb、Zn)对于α-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3/SiO_2混合体系≡XOH~+M~(2+)≡XOM++H~+ log K=-2.20、-1.90、-3.20(M=Cu、Pb、Zn)。


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