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用于碳烟燃烧及NO_x存储还原氧离子导体材料催化剂的研究

常伟  
【摘要】:本论文选取了Ca2Fe2O5、Ca2AlFeO5和Ca3Co2O6、DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7三类催化剂材料,一方面是由于这些材料具有优良的氧离子导体性能,另外,它们均含有氧化还原性能良好的过渡金属Co或Fe等变价元素,同时含有存储NO_x的碱土金属组分(Ca或Ba),这些材料的特征正好满足了碳烟颗粒燃烧催化剂和NO_x存储还原催化剂的基本要求。 本文尝试了多种方法来合成氧离子导体型催化剂。采用溶液燃烧法合成出Ca2Fe2O5和Ca2AlFeO5,采用络合法成功制备得到了Ca3Co2O6催化剂并考察了不同的络合剂(Citric Acid、ETDA和Citric Acid+EDTA)对催化剂结构和活性的影响,采用EDTA络合法合成了催化剂DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7。然后,采用XRD、BET和H2-TPR等方法对以上合成材料的物理化学性质进行了表征。最后,测试了其在O2和NO+O2气氛下的碳烟催化燃烧活性及NO_x存储还原性能。最终得到了以下结论: O2及NO+O2气氛下,Ca2AlFeO5的催化碳烟燃烧活性均要明显优于Ca2Fe2O5,而生成CO2的选择性并无明显区别。NO+O2气氛下,Ca2Fe2O5的碳烟燃烧活性要优于O2气氛下的活性,Ca2AlFeO5的碳烟燃烧活性则与O2气氛下的活性无明显区别。 采用三种不同络合剂均可成功合成相纯度很高的Ca3Co2O6,但其比表面积、孔体积和平均孔径并无明显差别,且O2气氛下的碳烟燃烧活性也并无明显差别,Tm值大约在460℃左右,所以,考虑到合成的简易性,本文选择柠檬酸络合剂合成的Ca3Co2O6(CitricAcid)作为进一步的研究对象。在NO+O2气氛下,Ca3Co2O6(Citric Acid)的Tm值与O2气氛下的相当,生成CO2的选择性均可达到97%以上。稀燃富燃的瞬态工况下测试的Ca3Co2O6(Citric Acid)的NO_x存储量为51.7μmol/g,7.2%的NO_x可被还原为N2。 O2气氛下,无论是采取紧密接触还是松散接触的方式,DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的活性都要略微优于DyBaCo4O7;NO+O2气氛下,两种不同接触方式的DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的催化碳烟燃烧活性也要优于DyBaCo4O7的活性。稀燃富燃的瞬态工况下测试的DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的NO_x存储量为69.0μmol/g,被还原为N2的NO_x占8.0%。


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