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低负载量Pd和Rh三效催化剂的制备与性能

张志亮  
【摘要】:三效催化技术(Three Way Catalytic Technology)是目前世界上控制汽车尾气污染的主流技术,可以同时消除HC、CO、NOx等汽车尾气污染物。贵金属催化剂是三效催化技术的核心,但贵金属资源稀缺且价格昂贵,如何以更低的贵金属负载量达到较好的催化活性,并具有良好的抗水热老化性能是目前贵金属催化剂的研究重点和目标。论文中介绍以EG-NaOH-(PVP)还原保护法制备贵金属Pd、Rh胶体纳米颗粒,以共沉淀法制备Ce-Zr、La-Zr、Y-Zr和La-Y-Zr氢氧化物,创新性地采用改进胶体沉积法,将贵金属胶体纳米颗粒分别负载到这些复合稀土氢氧化物上,经干燥焙烧等处理成功制备得到单Pd和单Rh催化剂。另外,采用分区布置技术将单Pd和单Rh催化剂分区布置得到Pd/Rh双贵金属分区催化剂。利用N2吸脱附测试、X射线粉末衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)等各种现代测试分析技术对制备的系列催化剂进行各种物性的表征以及性能的测试,包括了催化剂的比表面积、孔结构、相结构、金属分散度以及氧化还原性能、动态储氧性能和三效催化活性,探讨了PVP配比量、贵金属负载量、载体组成的不同以及水热老化对催化剂的影响。选用PVP/Pd(mol/mol)=1/1成功制备了Pd胶体纳米颗粒,并且该PVP配比量制备的单Pd催化剂性能更好;成功实现了单纯以Y-Zr为载体制备单Rh三效催化剂;单Pd系列催化剂最佳负载量为0.5 wt.%,单Rh系列催化剂最佳负载量为0.3 wt.%;以20vol.%的0.5Pd/CZ(前区)和80 vol.%的0.3RhYZ(后区)布置的Pd/Rh双贵金属分区催化剂具有比单Pd单Rh以及Pd/Rh机械混合催化剂更优异的三效性能。最终得到的低负载量Pd和Rh贵金属三效催化剂,具有良好的三效催化活性和水热稳定性,尤其是空燃比工作窗口的水热稳定性,达到了以更低贵金属负载量即具有较好催化活性以及良好抗水热老化性能的评价目标。另外,Pd/Rh双贵金属分区催化剂比单Pd、单Rh以及Pd/Rh机械混合催化剂具有更好的空燃比工作窗口水热稳定性。


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