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负载型铈基复合物的制备及其CO低温氧化催化性能

孙宇琦  
【摘要】:大气污染问题已成为各个国家面临的严峻挑战之一。CO是排放量最大的气体污染物之一,给生态环境和人类健康带来严重威胁。催化氧化法是实现CO有效去除的重要手段。二氧化铈(CeO_2)作为一种重要的稀土氧化物材料,己被广泛地应用在CO催化氧化领域。本论文以铈基复合微纳材料的可控制备及高效的CO催化氧化为研究主线,从金属与载体之间的强相互作用力、活性元素组成的调控、催化活性和抗烧结能力等方面展开了一系列的研究工作。本文主要研究内容如下:(1)首先利用水热法合成CeO_2前驱体,随后利用沉积沉淀法负载金,通过调节煅烧温度(300°C、400°C和600°C)成功制备了纳米球结构的Au-CeO_2纳米材料,研究了200°C不同预处理气氛(N_2、O_2和H_2)和煅烧温度对催化CO氧化的影响。与未经预处理相比,预处理后样品的CO催化氧化活性增强,也使得高温煅烧的样品依然保持很高的催化活性,这与催化剂表面存在的大量CO吸附位点和活性氧结合位点有关。(2)通过对600°C煅烧的Au-CeO_2催化剂进一步研究发现,在N_2预处理后其高温抗烧结能力提高,这与金纳米颗粒(Au NPs)与CeO_2之间存在的金属-载体相互作用(SMSI)有关。通过多种表征手段观察到SMSI存在的证据:CeO_2对Au NPs的覆盖、电子相互作用和CO吸附变化。N_2预处理使Au NPs在高温下更耐烧结,这种办法可以扩展到其它负载型贵金属催化剂中,用来改善催化剂抗烧结能力。(3)通过水热法和沉积沉淀法以及高温煅烧(600°C)制备了一系列Au-CeO_2催化剂,研究了煅烧时间和H_2预处理对催化剂活性和抗烧结能力的影响,使用一系列技术来表征催化剂的物理化学变化。研究发现H_2预处理可以导致:(i)Au NPs与CeO_2之间的金属-载体相互作用,通过CeO_2对Au NPs的覆盖、电子相互作用和CO吸附变化证明;(ii)表面碳酸氢盐的产生,可以加速CO氧化。由CO氧化实验可知,H_2预处理使得Au NPs在高温下更耐烧结并增强了CO氧化活性。(4)通过水热法和沉积沉淀法成功制备了Ni/Cu/La掺杂的Au负载铈基固溶体复合氧化物催化剂。铈基固溶体复合氧化物载体均呈现CeO_2萤石立方结构,金属离子的掺入改变了CeO_2的晶格结构参数、表面氧空位浓度和Ce~(3+)浓度。Cu~(2+)和Ni~(2+)的掺杂提高了催化剂的催化活性,这主要由于较大的比表面积,有利于气体扩散并且增加了CeO_2表面的活性位点。相反,由于La具有稳定的化学性质使得La~(3+)很难参与到CO氧化反应中,因此La的掺杂对催化剂的催化活性影响不大。然而,载金后掺杂有La~(3+)的催化剂具有最佳催化活性,这与合适的Au~(δ+)/Au~0相对比例、氧空位浓度和表面OH~-基团数量有关。


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