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氧化镓光催化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)及动力学研究

刘玉燕  
【摘要】:邻苯二甲酸酯(又名酞酸酯,phthalic acid esters,PAEs)作为增塑剂被广泛地应用于塑料助剂、油漆溶剂、合成橡胶等材料中,同时还被应用到农药载体、驱虫剂、化妆品、香味品、润滑剂和去泡剂等产品的生产原料中。邻苯二甲酸二甲酯(dimethyl phthalate,DMP)是邻苯二甲酸酯(PAEs)类化合物中的一员,具有雌激素效应,通过生命体的吸收富集转化,可干扰人类及生物的内分泌系统功能,产生致畸、致癌和致突变等毒性威胁;DMP还是一种环境持久有机污染物,国际上已将其列入优先控制污染物黑名单。目前关于高效降解DMP方法的研究较少,因此,如何安全、高效地降解DMP已成为当前研究的重点与难点。 光催化氧化技术因具有安全高效的优点已被广泛应用到难降解有机污染物的处理中,而氧化镓作为一种宽带隙低价态的新型半导体材料较之氧化钛具有更好的氧化性能,可作为一种新型高效的光催化剂。基于此,本课题采用氧化镓光催化氧化技术降解DMP,考察了氧化镓降解DMP的光催化氧化反应;研究了不同实验条件对氧化镓降解DMP光催化氧化反应的影响,主要实验条件有DMP初始浓度、催化剂氧化镓用量、溶液pH值、反应气氛、外加牺牲剂及溶液中共存的阴、阳离子;研究光催化降解过程中溶液pH的变化。并考察了该反应降解模拟实际废水的光催化效率。分析了氧化镓降解DMP光催化反应动力学,并计算光催化反应速率常数和半衰期。 研究发现,在辐射功率为15W (UV254nm),DMP初始浓度为10mg/L、催化剂用量为2g/L、溶液pH值为7.0的最佳反应条件下,氧化镓降解DMP的光催化效率为92.4%。在相同实验条件下,研究了二氧化钛降解DMP的光催化氧化反应,降解效率为83.8%,发现低于氧化镓降解DMP的光催化效率。溶液pH随降解反应的进行而逐渐降低;氧化镓降解DMP光催化反应对实际废水也有较好的处理效果。建立了光催化反应动力学方程模型(t=ln(C0/C)+0.32(C0-C)),反应速率常数为k=0.000172R00.1473M0.2733CH+-0.0605,半衰期为t1/2=10+3(C0/C)。


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