纳米NG/TiO_2光催化降解有机废水研究

【摘要】：由于当今社会工业和农业的快速发展,很多化学物质由于化学制品、药物的滥用及废水的不充分处置,对水环境造成严重污染,其中一些难降解有机污染物化学成分复杂,用传统方法降解效果一般。故如何实现对难降解有机污染物的有效降解,减少其污染及危害,已成为环境领域的研究热点。在众多的半导体光催化剂中,TiO_2具有成本低、性质稳定、环境友好等特点,表现出了最卓越的性能。然而TiO_2的光量子效率低、吸附能力差、对太阳光的利用率差等缺陷限制了其发展。石墨烯具有高导电性和极大的比表面积,且由于N原子的原子半径与C原子相似,可以作为电子供体掺杂,故氮掺杂石墨烯(NG)可以为TiO_2光生电子提供载体,减少光激发载流子的复合,使光吸收范围红移,提高光催化活性,是TiO_2的优秀载体。本文通过水热法制备了NG/TiO_2复合光催化剂,并通过XRD,SEM,TEM,XPS,Raman,BET,UV-Vis DRS和PL八种表征方法对其进行表征。以甲基橙(MO)和乙草胺为目标污染物,研究了NG/TiO_2的光催化性能,分析了对降解效率有影响的因素。主要的研究内容如下:(1)以HF为TiO_2的表面刻蚀剂,尿素为NG的氮源,采用水热法制备了纳米NG/TiO_2复合光催化剂。表征结果表明:NG/TiO_2复合材料为纯锐钛矿相;纳米颗粒尺寸为43 nm;TiO_2为中空球型,NG部分薄层堆叠形成多层结构;TiO_2与NG通过化学键紧密结合;比表面积较大且孔径主要为3.95 nm介孔结构;在可见光区域具有良好的响应能力;光生电子-空穴对可有效地分离。(2)通过实验室实验研究了纳米NG/TiO_2对MO的降解效率及其影响因素。当复合比例为7 wt%时,对MO的吸附量最高;添加0.1 g光催化剂时,对MO的降解效率最高;反应条件对降解效率影响大,按照效率由高到低排序为UV/H_2O_2UV太阳光/H_2O_2太阳光;不同复合比例的光催化剂对MO的降解效率不同,由高到低排序为5wt%7 wt%9 wt%3 wt%1 wt%纯TiO_2。(3)在太阳光条件下,对纳米NG/TiO_2降解乙草胺的降解效率及其影响因素进行了实验室实验。一定的pH范围内,最佳的降解条件为pH=9,光催化剂用量为0.2 g且H_2O_2添加量为2 mL时光催化体系对乙草胺溶液的降解效率最高,太阳光照条件下反应240 min后对乙草胺的降解率可达92.33%。