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以1,10-邻啡啰啉衍生物为配体的配位化合物的合成及其性质研究

刘庆华  
【摘要】:分子基化合物的磁学性质研究是近三十多年来磁化学领域的重要前沿学科之一,但主要研究焦点集中在桥联自旋载体间的磁耦合性质与其结构的关联因素,而有关分子间的作用力特别是π-π重叠作用和氢键因素对于整个分子化合物所显示的宏观磁学性质的重要影响却较少问津。本论文对π-π重叠作用和氢键等分子间作用力所导致的磁学性质进行了一些探讨。 配位化学中,1,10-邻啡啰啉类衍生物配体一直扮演着十分重要的角色。本论文设计合成了五种类型的1,10-邻啡啰啉类衍生物并以此为配体设计合成了十个相应的配合物,即,含有2-羟基-1,10-邻啡啰啉(L_1)为配体的一维链式Cu~Ⅱ配合物{[Cu(μ-L_1)(H_2O)Br](H_2O)}_n(1)、双核Cu~Ⅱ配合物[Cu2(μ_(1,3)-SCN)_2(L_1)_2(H_2O)_2] (2)和单核Cu~Ⅱ配合物[Cu(L_1)2(H_2O)](CH_3CN)(H_2O)_4(3);以2-(2-甲基咪唑)-1,10-邻啡啰啉(L_2)为配体的单核MnII配合物[Mn(L_2)2(H_2O)_2)](H_2O)(NO_3) (4);以2-(N,N-二甲氨基)-1,10-邻啡啰啉(L3)为配体的单核Cu~Ⅱ配合物[Cu(L_3)(OHCH_3)(SO_4)](CH_3OH) (5);以2-氯-1,10-邻啡啰啉(L_4)为配体的一维链式MnII配合物{[Mn(L_4)_2(μ1,3-N3)](ClO4)}n(6)、[Mn(SCN)2(L_4)_2](7)、[Co(NCS)2(L_4)_2] (8)、[Zn(NCS)(L_4)_2][Zn(NCS)3(L_4)] (9);以2-(1,2,3-三氮唑基)-1,10-邻啡啰啉(L_5)为配体的一维链式CuI配合物[Cu(L_5)(μ_(1,3)-SCN)]_n(10)。并对所合成的这十个新型配合物进行了红外光谱表征,使用X-射线单晶衍射仪测定了其晶体结构。对配合物(1)、(2)、(6)和(7)进行了2.00-300 K温度区间内的变温磁化率的测定,且对实验数据进行了拟合处理,获得了相关的实验磁耦合性质;同时,对配合物(2)和(5)进行了磁耦合性质的理论计算。基于配合物的晶体结构,实验磁学性质和理论计算结果,研究探讨了配合物分子间作用力与其相关的磁耦合品质和磁耦合强度间的相关联因素。 本论文的研究成果对于进一步深入了解分子间作用力所导致的磁耦合机理及相关构效关联因素方面具有一定的理论与实验指导意义。同时,对于设计合成理想的分子基铁磁材料方面也具有一定的理论与实验指导意义。


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