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复合钙钛矿微波介质陶瓷的晶格振动光谱研究

刁传玲  
【摘要】:微波介质陶瓷因具有高介电常数(εr)、高品质因数(Q)、低谐振频率温度系数(τf)等优异的介电性能,而被广泛应用在现代通信中,是移动通讯、卫星通讯及GPS技术中的关键新材料。微波介质陶瓷的性能特点在很大程度上决定了微波通讯器件与系统的尺寸与性能极限。 A(B1/3B2/3)O3和A(B1/2B1/2)O3型复合钙钛矿微波介质陶瓷材料具有很高的Q值,在一定的微波频率下,材料的Qf值基本保持不变,常应用于高频、低损耗领域,也是近年来国际上对电介质材料研究的一个热点。 本文采用固相反应法制备了Ba[SnxZn(1-x)/3Nb2/3]O3(BSZN,x=0.0,0.16,0.226,0.32,0.4)和Ba(Mg1/2W1/2)O3(BMW)微波介质陶瓷。对获得的样品进行了X射线衍射、振动光谱(拉曼散射光谱、远红外反射光谱)及微波介电性能的测试。分析了BSZN陶瓷晶体结构随着B位Sn4+取代的变化与振动模式之间的关系;利用MS5.0中CASTEP软件包对BMW体系的晶格振动模(Raman和IR模)进行了第一性原理的计算,该计算基于密度泛函理论,通过对晶胞的几何优化(即收敛性测试)确定体系的E-cut和k-point值,采用平面波赝势计算,选择正确的模守恒赝势完成对该体系振动模的描述和指认;通过群论分析获得BMW体系的振动基元(振动对称坐标),并利用线性组合的方式表达各振动基元对振动模的贡献;建立了振动模与介电性能的联系。研究主要结果如下: Ba[SnxZn(1-x)/3Nb2/3]O3陶瓷固溶体振动光谱与结构特征 1)通过对BSZN固溶体的XRD研究,确定样品的结构为六方,且随着Sn4+取代量的增加,该体系的晶胞常数逐渐增大而介电常数却相应减小 2)由于长程1:2有序的存在,拉曼光谱中F2g(O)振动模发生了分裂: 3)以六方对称结构对振动光谱进行了指认:Tv=4A1g(R)+5Eg(R)+7A2u(IR)+9Eu(IR)+A2g(S)+2A1u(S) 讨论了Raman漂移和半高宽,获得了介电常数εr、温度系数τc以及损耗tanδ同拉曼振动模的位移及半高宽的关系; 4)新的极化模式(250cm-’)的产生、极化模式的强度变化(475cm-1)以及对介电常数实部与虚部的讨论证实在Sn4+的取代量为x=0.226和x=0.32时该体系具有最佳的介电性能; Ba(Mg1/2W1/2)O3陶瓷振动光谱与结构特征 1)低频时,阳离子(Ba)对振动模的贡献占主导地位;高频时,阴离子(O)对振动模的贡献起主要作用; 2)利用洛伦兹法拟合了Raman散射光谱。获得了拉曼活性模的频率与约化质量的关系:随着约化质量的增加,频率呈递减趋势; 3)以第一性原理计算的频率为初始值,用三参数法拟合了远红外反射光谱,获得了复介电常数色散曲线和高频介电常数ε∞,计算得到不同振动模对介电常数△εj和损耗Atanδ的贡献:重的阳离子的振动对介电性能的贡献更大,解释了大的介电常数一般伴随较大损耗的原因。 通过对以上两个体系振动光谱研究表明,相对于振动离子的半径、质量以及容忍因子等因素的影响,声子模式对晶体结构变化的更加敏感。


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