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分子介质中强场激光非线性传播过程及X射线光谱学研究

苗泉  
【摘要】:强场激光一直是科学家们关注的热点。过去的几十年里,随着强场激光技术的发展以及近年来同步辐射光源和X射线自由电子激光光源的进一步发展,利用激光技术可研究的领域进一步拓展,应用的范围也日益广阔。由此引发非线性光学和X射线散射等相关科学向更加微观、精细的方向发展,并引发各种新现象、新理论的出现,激发了我们研究这一领域的热情。 本论文的主要目的在于研究分子介质内部在激光作用下的微观机制,包括激光脉冲在分子介质中的动力学传播过程以及有关X射线光谱学的研究,解释和预测了各种新的非线性光学现象,取得了一些新的研究成果,对理论研究和实验工作均具有重要的意义。本论文的主要研究内容和结果如下: 1、双光子吸收光限幅效应 首先我们使用时域有限差分法和预估校正运算法则,通过求解描述粒子数密度的速率方程和描述脉冲光场的傍轴波动方程,研究了4,4-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)分子在纳秒脉冲作用下的光限幅效应和动态双光子吸收截面。研究结果表明,介质的厚度及密度、入射脉冲激光的脉宽均是影响光限幅效应和动态双光子吸收截面的重要因素。进一步分析表明,在短脉冲作用下一步双光子吸收起主要作用,动态双光子吸收截面随脉宽成线性增加的关系。当脉宽增加至长脉冲范围时,两步双光子吸收取代一步双光子吸收,成为动态双光子吸收的主要机制。 其次我们以4,4-二甲氨基二苯乙烯(BDMAS)分子为例,研究在纳秒及飞秒量级的激光脉冲作用下,溶剂效应对于分子介质的光限幅效应的影响。在纳秒脉冲作用时,我们采用速率方程和光场强度方程;而在飞秒量级的情况时,选取麦克斯韦方程组和密度矩阵方程。研究结果表明,纳秒激光脉冲作用下,当增加溶剂的极性即相对电导率时,光限幅效应略微降低。在飞秒脉冲作用下,光强较高时可观测到双光子吸收的饱和现象,且较强极性的溶剂使得分子介质显示出更宽广的光限幅窗口。但是在光限幅发生的区域内,降低溶剂的极性可以显著降低光强透射率,光限幅行为更加明显。我们进一步拟合计算了动态双光子吸收截面,分析表明,飞秒量级脉冲的作用下一步相干双光子吸收占主导地位,纳秒量级脉冲的作用下两步双光子吸收成为主要吸收机制。 最后我们研究了纳秒量级的长脉冲作用下,以反饱和吸收为主要机制的金属酞菁化合物的光限幅效应。基于体系迟豫时间范围跨度较大,将体系分为快变和慢变的两个子体系,并将速率方程多个方程式简化为描述基态粒子数的一个方程式。考虑入射光场脉冲的横向分布,我们使用克兰克—尼科尔森差分方法求解基态粒子数速率方程和光场傍轴波动方程。理论模拟结果显示,酞菁化合物分子具有显著的光限幅特性,并且金属中心元素越重,从基态S0至最低三重态T1的特征转移时间ST越短,光限幅行为越明显,主要原因是它们具有最大的系间跨越速率。与中心金属元素的作用不同,周边取代基团的作用相对较弱。进一步分析表明,包含单重态和三重态单光子吸收的两步双光子吸收通道(S0S1)(T1T2)是主要光限幅机制。同时,酞菁化合物分子的光限幅行为明显依赖于光场强度,介质密度等因素。 2、双光子吸收面积定理 我们以一维不对称共轭分子DBASVP为例,从双光子面积定理和麦克斯韦—布洛赫方程出发,研究超短脉冲在该分子介质中的传播过程和双光子面积的演化规律。双光子面积定理与单光子面积定理的演化规律不同。根据由麦克斯韦—布洛赫方程推导得到的双光子面积演化式,我们计算了双光子面积随传播距离演化的严格数值解。严格的数值解与理论结果展现出不同的面积演化规律,主要原因是严格的数值解考虑了激光脉冲与分子介质作用过程中伴随产生的高次谐波等因素的影响,而双光子面积定理是慢变幅和慢变相近似下的单模电场传播,因此严格数值解更能准确反映双光子面积演化的真实情况。 3、局域场效应 我们采用预估校正运算法则和时域有限差分法数值求解全波麦克斯韦—布洛赫方程,在不考虑慢变幅近似和旋波近似下,研究局域场效应对于超短激光脉冲在稠密硝基苯胺(PNA)分子中传播过程的影响,并对激光脉冲与稠密分子介质的单光子共振吸收及非共振吸收相互作用过程给出详细的讨论。研究结果表明,单光子共振条件下,在稠密介质中或脉冲强度较强时,局域场效应比较明显,且脉冲传播速度变快,子脉冲之间的时间间隔变短。单光子非共振条件下的结果与单光子共振类似,只是入射脉冲强度提高时,考虑与不考虑局域场效应两种情况下的脉冲时间间隔并没有增加。这说明当入射脉冲强度不同时,局域场效应对于脉冲与介质的相互作用具有不同的影响。 4、基于分子解离态的X射线激射 我们以HCl分子中的Cl原子核共振激发2p1/26为例,理论模拟这一新的模型可以产生超短连续X射线脉冲。数值模拟计算中,速率方程使用预估校正运算法则求解,解离态X射线激光脉冲强度方程则使用迎风差分法。当分子被自由电子激光泵浦激发到解离状态的核激发态时,会随之产生X射线。其基本原理是核激发态的分子可解离为原子,产生粒子数反转。激光产生效率的关键在于在激光脉冲增益峰脊上,X射线发生自捕获现象,自捕获效应极大地提高了解离态X射线激光放大,这是我们预测的一种新效应。解离态X射线激光可以产生具有较窄谱线宽度的相干内壳飞秒X射线,这对于很多应用具有重要意义,如泵浦—探测时间分辨光谱学。 5、X射线拉曼散射:短时间近似 我们以单振动模式和双振动模式的模型分子为例,对共振拉曼散射进行快散射分析。研究结果表明,共振拉曼散射过程具有一个有限的特征持续时间,决定于激发态均匀寿命展宽和相对于共振频率的失谐量,因此可用于控制散射持续时间。调谐失谐量还可用于去除高倍频和分子振动软模式的部分,从而达到纯化拉曼光谱的目的。


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