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基于D-A体系的晶态发光材料的制备与性质研究

任秀辉  
【摘要】:晶态材料因种类多样,结构优异,在功能材料领域展现出巨大的应用前景,受到了广泛的关注。目前,关于晶态材料的应用主要集中在催化、气体存储与分离、传感,药物输送与释放等领域,但是,基于给体-受体(D-A)结构特征的具有热激活延迟荧光性质(TADF)的晶态材料的制备与研究较少,而研究具有TADF功能的晶态材料对于扩展TADF材料的研究领域具有十分重要的意义。本论文中设计合成了两类基于D-A体系结构特征的晶态材料。其中,我们制备了一例新型D-A体系有机配体,通过自组装策略制备得到具有TADF性质的配位聚合物CP1,确认了其光催化产生单线态氧的能力。此外,制备了两种共价有机框架(COFs)材料,通过空间调控,实现了其荧光发射能力的增强。Ⅰ.我们设计合成了一例新颖的具有TADF功能的晶态材料—配位聚合物CP1,配位聚合物CP1由具有扭曲结构的D-A体系结构特征的有机配体L构建,因其有效地分离了最高占据分子轨道(HOMO)和最低非占据分子轨道(LUMO)的空间排布,使得配体L具有较小的单线态-三线态能级差(ΔEST)。实验表明,配体L与配位聚合物CP1均具有热激活延迟荧光性质,扩展了TADF材料的研究领域。在光照条件下,配位聚合物CP1具有光催化产生单线态氧的能力。Ⅱ.设计合成了一例新颖的有机化合物L-CHO,并将其应用于构建D-A体系结构特征的COFs材料当中,制备了晶态材料COF-HMAT,同时制备了对照材料COF-TPA。因为L-CHO中的甲基能增加COF-HMAT材料中的层间空间位阻,所以,与以三-(4-甲酰苯基)胺作为单体合成的COF-TPA相比,以L-CHO作为单体合成的COF-HMAT具有更强的荧光发射能力。Ⅲ.设计合成了分别含有氧化吡啶基团及带有氧自由基的2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物(TEMPO)的两种新型的二羧酸有机配体(L-67-OP和L-67-TEMPO)。合成的配体通过溶剂热法,与Zr Cl4组装制备了以Ui O-67为原型的两种晶态多孔材料(Ui O-67-OP,Ui O-67-TEMPO)。两种材料结晶良好,具有丰富的孔道。同时我们证明了晶态材料UiO-67-TEMPO中氧自由基的存在,为研究TEMPO的异相催化打下基础。综上所述,我们合成了一系列新颖的晶态材料,并将TADF性质与晶态材料结合,扩展了TADF性质的研究领域,具有良好的研究价值。


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