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分子器件电子输运性质的理论研究

李宗良  
【摘要】:近年来,单分子科学在理论和实验上都有了很大的发展。如人们所知,若要让一个分子具有电子器件如二极管、三极管等的性质时,分子中必须有能够在整个分子中自由移动的电子,如含有苯环结构的分子中具有离域的电子—π电子。此外,为实现分子器件的功能,分子须化学吸附于金属表面上,以便形成稳定的分子结结构。实验结果表明,以硫原子为末端的分子当和金属表面接触时,硫原子上的氢原子容易解离,从而硫原子和金属原子形成共价键,这样该类分子就可以化学吸附于金属表面。硫原子和金属原子团簇之间通过共价键相互作用,作用的结果使自由分子的轨道和金属轨道发生杂化,形成电子输运的通道。 我们选用1,4-苯二硫酚有机分子来构造分子结,设金属电极由金来构成。为了研究电极和自由分子的相互作用,选用有限个金原子组成的金原子团簇来模拟电极与自由分子相连,有机分子处于两金原子团簇中间,从而形成了扩展分子。分子是易受电场影响的体系,因此,在研究分子的电输运性质时,需要考虑电场效应,即分子的非线性输运性质。我们首先从第一性原理出发,利用密度泛函的方法研究了电场对扩展分子影响以及不同金原子团簇模型下电势沿分子的分布规律。然后研究了分子结的非线性电输运特性。 在无电场时对一种金原子团簇模型扩展分子体系的计算结果显示自由分子带有不可忽略的净电荷,金原子团簇显示正电性,这表明硫与金之间的化学键主要是共价键,同时还存在离子键成分。分子与金表面的相互作用是通过自由分子的分子轨道和金原子团簇的轨道之间杂化实现的,杂化的结果使原来各部分的轨道发生耦合,形成一套全新的扩展分子的轨道。在这些轨道中,部分轨道扩展于金原子团和有机分子之中,正是它们为电子的输运提供了通道,而其它的轨道只局域于扩展分子的某一部分子之中,它们对电子的输运基本没有贡献。平衡态的费米能级位于LUMO与HOMO中部但更接近于LUMO。 电场会使硫—金、硫—碳之间的键长发生较大的改变,从而使分子体系的几何结构发生变化,而且其变化随电场强度的增加而增加。分子体系几何结构的变化以及电场的存在引起体系电子结构的变化,主要表现自由分子所带的净电量发生了变化,各能级发 硕士学位论文 中文摘要 生了或多或少的移动,LUMO与HOMO之间的能级间隔逐渐变小,费米能级有所下降,轨 道的扩展性变差,能态密度的峰值位置和峰值的大小都发生了变化。 对于体系内电势分布的研究结果表明,电势沿分子轴线的分布因金原子团簇模型的 选取不同而有差异,但是总的分布趋势是一致的。在弱电场下电势在自由分子内部的分 布是非常平坦的,而较强电场下自由分子内部的电势分布会有起伏。选取金原子团簇的 目的是为了模拟分子和金表面的相互作用,因此在选取金原子团簇的形状和大小时,既 要能够较准确地模拟两者的相互作用,又不能影响自由分子伏一安特性的计算结果。我 们的计算结果表明利用三个金原子组成的团簇可以很好地模拟分子和金(111)面的相 互作用。 在充分考虑以上因素的基础上,利用我们最近发展的弹性散射格林函数法计算了分 子体系的非线性输运性质,得到了分子结的伏一安特性曲线。该结果和实验结果符合很 好,从而说明了在研究分子结的伏一安特性时,需要仔细地研究外加电场对分子结构的 影响。 全文共分五章内容:其中第一章为综述部分,从实验和理论两个角度介绍了分子电 不学当前的发展情况;第二章介绍了多粒子体系的单粒子模型的基本理论,包括波恩一 奥本海默近似、H叭ree一Fock近似和密度泛函理论;在应用Hartree一Fock近似和密度泛 函理论进行计算时都涉及到基函数的选取问题,这在第三章做了具体阐述;第四章则对 本工作中研究分子线的伏一安特性所用的理论方法—弹性散射格林函数法进行了详 细推导;第五章介绍了本工作的计算过程和研究结果。


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