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以吡啶氮氧化物和硫氰酸根为配体的Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配位聚合物的合成、表征和磁性研究

刘哲  
【摘要】:本论文设计合成了以硫氰酸根为桥联配体,4-甲基吡啶氮氧化物(L1)为端接配体的一维Cu(Ⅱ)配合物[Cu_2(μ_(1,3)-SCN)_2 (μ′_(1,3)-SCN)_2(L1)_2]_n;设计合成了以硫氰酸根和4 -甲基吡啶氮氧化物为混合桥联配体的一维Co(Ⅱ)配合物[Co(μ_(1,3)-SCN)(μ_2-L1)(SCN)(CH_3OH)]_n和二维Ni(Ⅱ)配合物[Ni(μ_(1,3)-SCN)_2 (μ_2-L1)]_n。对所合成的配合物进行了红外光谱,元素分析,X-射线单晶衍射结构表征;对Cu(Ⅱ)配合物进行了ESR性质研究;对所合成的这三个配合物进行了变温磁化率测定;对Cu(Ⅱ)配合物,根据其结构特点选用了双核Cu(Ⅱ)拟合公式对所得磁化率数据进行了相应的拟合处理,获得了桥联Cu(Ⅱ)离子间的磁耦合常数,并使用量化计算的方法探讨研究了其磁耦合机理,探讨了实验拟合磁耦合常数与量化计算磁耦合常数间误差产生的原因;对Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配合物则首先选用量化计算的方法探讨了混合桥联配体中各桥联配体所导致的磁耦合品质、强度及耦合机理,而后根据量化计算的结果选用合适的拟合公式对其实验变温磁化率数据进行了拟合处理,获得了实验磁耦合常数,探讨了其量化计算结果与实验拟合结果间误差产生的缘由。探讨研究了这三个配合物的结构与其磁耦合性质间相关联的内在因素。 本论文的主要特点和贡献如下: 1、本论文首次合成并研究了在目前文献已报道的硫氰酸根桥联配合物中显示最强磁耦合性质的一个新型Cu(Ⅱ)配合物;研究发现了文献尚未报道的Cu(Ⅱ)配合物中ESR谱峰宽度与桥联金属离子磁耦合强度间的反常现象。 2、首次使用量化计算和实验拟合相结合的方法对混合桥联多核配合物中桥联金属离子间的磁耦合性质进行了探索性研究。 本研究结果将对合成理想的新型分子基铁磁材料及探索研究金属蛋白中桥联金属离子的生物功能等方面具有一定的理论和实验指导意义。


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