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基于弯折型配体及富烯配体的有机—无机配位化合物的合成、结构及性质研究

王鹏  
【摘要】: 以自组装战略为基础的配位聚合物和超分子配位化合物化学是目前化学界研究的热点之一。本文合成了一系列1, 3, 4-Oxadiazole及1, 2, 4-Triazole杂环桥联的弯折型配体、Schiff-base桥联弯折型配体和富烯配体,研究了它们的配位反应化学。共合成了46个未见文献报道的配位化合物,通过红外、元素分析、单晶衍射及粉末衍射等方法表征了它们的结构,并对它们的荧光性质、可逆离子交换、热稳定性和磁性质进行了研究。 I.利用1, 3, 4-Oxadiazole杂环桥联的配体与过渡金属离子组装合成了13个结构新颖的配位化合物,并讨论了配体尺度及氮给体的配位取向对合成的配位化合物结构的影响。 II.合成了对称及不对称Schiff-base桥联的弯折型配体,并以之与金属离子反应得到了5个配位化合物,说明多齿Schiff-base配体空间取向多样,配位化学丰富。 III.合成了以1, 2, 4-Triazole杂环桥联的羧基配体,并以之与过渡金属离子Cd(II)和Zn(II)离子反应得到了5个离散型及聚合型的配位化合物。讨论了配体构型、反应温度及配体与金属离子的比例对最终配位化合物结构的影响。 IV.以1, 2, 4-Triazole杂环桥联的羧基配体与稀土金属离子通过自组装反应合成了10个离散型Ln2L4笼状超分子配合物及四个聚合型含Ln_2L_4笼状结构单元的配位聚合物,这些离散型和聚合型配位化合物为结构新颖的[Ln(H_2O)_8]~(3+)@Ln_2L_4和[Mn(H_2O)_6]~(2+)@Ln_2L_4的超分子体系。这些笼状结构化合物是首次合成的以稀土离子为节点的M2L4型笼状配位化合物,打破了M2L4型笼状配位化合物只能以平面四方配位方式的d-block金属离子为节点合成的认识。此外研究了它们的荧光、热稳定性及磁性质,并研究了上述两类笼状化合物在固态下的可逆离子交换的性质。首次使用荧光发射光谱研究固态下客体离子的可逆交换过程,发展了基于固态荧光发射光谱的实时跟踪、检测固态下离子交换过程的新技术。研究表明,该类[Ln(H_2O)_8]~(3+)@Ln_2L_4和[Mn(H_2O)_6]~(2+)@Ln_2L_4超分子体系具有可调谐发光的性质,使我们可以通过可逆离子交换控制[Ln(H_2O)_8]~(3+)@Ln_2L_4及[Mn(H_2O)_6]~(3+)@Ln_2L_4超分子体系中客体离子的种类来实现超分子体系的可调谐发光,为设计合成可调谐发光器件开辟了新途径。 V.通过富烯配体的衍生化反应,得到了含Schiff-base结构单元的富烯配体。研究了它们与Ag(I)离子的配位反应化学,得到了8个结构新颖的配位化合物,在这些配位聚合物的单晶结构中观察到了富烯配体的1,4-二酮参与Ag(I)中心配位的现象。首次合成了含双富烯结构单元的配体,以之得到了含三元{Ag_3O_2}簇为节点的配位聚合物,拓展了富烯配体的配位反应化学。 我们设计合成了一系列1, 3, 4-Oxadiazole、1, 2, 4-Triazole和Schiff-base桥联的弯折型配体及富烯配体,研究结果证明这些配体是构建结构新颖配位化合物的良好前体,它们与d-block金属离子及镧系稀土金属离子之间的自组装反应能够得到结构新颖,物化性质优良的配位化合物,为设计合成可调谐发光材料及功能材料奠定了实验基础。


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