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氨与醇类二元氢键团簇多光子电离质谱研究

许明坤  
【摘要】:近年来,氢键团簇的研究越来越受到人们的重视。氢键作为分子间的互相作用力在很多科学问题中扮演着很重要的角色。溶解、能量转移和化学反应都离不开氢键的作用。特别是在生物分子中包含大量的氢键,通过氢键发生的质子转移是许多生命现象的基本过程。研究氢键团簇可以使我们从一个相对简单的体系来深入了解这些过程。 对于氢键团簇的研究,科学家们作了很多有意义的工作。本论文中,作者通过激光、分子束和飞行时间质谱并结合从头算理论对氨与醇的二元氢键团簇的多光子电离作了系统的研究。 (1)利用多光子电离与飞行时间质谱技术,在355nm激光作用下探测得到了甲醇/氨二元团簇离子信号。经分析认为其为五个系列的团簇离子:(CH_3OH)_nH~+,(CH_3OH)_N(NH_3)H~+,(CH_3OH)_n(NH_3)_2H~+,(CH_3OH)_n(NH_3)_3H~+和(CH_3OH)_n(NH_3)_4H~+。通过对其光强指数的分析认为此类二元团簇的电离发生在甲醇分子上的电离,并从理论上得到了证实。结合从头算理论得到了这几种团簇离子的稳定构型,认为团簇是以NH_4~+为内核离子的壳层结构。 (2)在相同的实验条件下探测到了乙醇/氨二元团簇的离子信号。得到三个系列的团簇离子峰:(C_2H_5OH)_nH~+,(C_2H_5OH)_n(NH_3)H~+和(C_2H_5OH)_n(NH_3)_2H~+。通过理论计算得到其中性团簇和离子团簇的稳定结构,解离能和解离通道以及发生质子转移的可能性。 (3)比较了相同实验条件下氨与甲醇、乙醇和丙醇形成的团簇之间的区别。认为团簇离子的稳定性与组成团簇的单体分子的性质有密切的关系。


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