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苯甲醚和四氯甲烷的多光子电离质谱

杨建春  
【摘要】: 实验研究表明当分子经多光子激励过程获得能量时,也就是分子相干地吸收两个或两个以上的光子,如果所吸收的光子能量达到或高于分子的电离势,分子发生电离,在这个过程中常常伴随着化学键的断裂使分子或离子裂解成小的碎片,这样的光子与分子作用的过程就称作多光子电离解离。质谱法是一种研究多光子电离解离的有效方法,飞行时间质谱就是利用飞行时间质谱仪获得有机物分子的质谱,将多光子电离解离技术和飞行时间质谱技术结合就是实验所要研究的多光子电离质谱。本文主要是针对工农业生产中常见的有机多原子分子苯甲醚和四氯甲烷,研究这两种分子在激光作用时所发生的碎裂和电离的通道和原理。 苯甲醚是芳香醚中最简单也是最有代表性的醚类物质,是一种用途非常广泛的工农业原料,常被用作有机溶剂和医药中间体。对于苯甲醚从很早就有相关的报道研究而且一直被人们重视。我们的实验是利用飞行时间质谱仪在激光作用下研究苯甲醚的多光子电离质谱能够得到苯甲醚分子的解离通道及机理。这可以使人们对苯甲醚的结构以及官能醚键所连接的基团等重要光物理性质和光化学性质有更深层次的认识,不仅能为苯甲醚及其衍生物的研究提供依据,也能为其它芳香醚类的研究提供重要的参考价值。四氯甲烷也是一种较常见的化工原料,是一种良好的有机溶剂,在化学实验中常被作为萃取剂等。由于四氯甲烷具有一定的毒性会破坏人体及动物肝脏,并且会破坏臭氧层。所以四氯甲烷的解离电离过程一直都受到人们的重视。本文主要研究在确定波长的激光作用下四氯甲烷的电离解离过程,通过改变激光能量强度等条件分析得到四氯甲烷分子的解离通道及机理。 本文主要内容有四章。第一章是引言部分,简述了多光子电离解离的定义及分类和特点、飞行时间质谱的原理和Gaussian 03的研究方法及理论基础。第二章是实验装置和实验方法,介绍了本文实验操作和数据采集的仪器及实验过程和实验方法。第三章详细分析了实验355nm激光作用下苯甲醚的多光子电离过程,得到苯甲醚分子的解离属于母体离子解离阶梯,苯甲醚分子首先相干的吸收3个光子成为富能母体离子而后解离成碎片离子,消除甲基通道是其主要解离通道,氢原子重排是另一个解离通道。用高斯软件在HF/6-31G基组上模拟计算得到了C6H5OCH3分子和离子的稳定构型,计算了苯甲醚分子离子及其初级解离产物的能量。第四章分析四氯甲烷的多光子解离电离过程,讨论了四氯甲烷分子的多光子解离电离通道和碎片离子的解离通道,结果表明四氯甲烷分子的主要解离通道是母体分子吸收3个光子到达电子激发态后,迅速解离成中性碎片离子,其中形成CCl通道是主要通道,形成C通道是次要通道。


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