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谷氨酸与肾上腺素相互作用的电化学特性和理论研究

李伟  
【摘要】: 蛋白质是构成一切细胞和组织结构必不可少的成分,它是人类生命活动最重要的物质基础,没有蛋白质就没有生命。组成蛋白质的基本单位是氨基酸,氨基酸是构建生物机体的众多生物活性大分子之一,是构建细胞、修复组织的基础材料。肾上腺素是哺乳动物和人类的一种重要的儿茶酚胺类神经传递物质,它控制着神经系统进行一系列生物反应及神经化学过程。研究氨基酸分子与肾上腺素的相互作用,对于推动生命科学、药物化学、物理化学等学科的发展能起到一定的积极作用。本文用交流阻抗法研究了甘氨酸、丝氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、苯丙氨酸五种氨基酸对肾上腺素电化学氧化的影响,着重讨论了谷氨酸在不同体系中对肾上腺素电化学行为的影响,并辅助于量子化学方法对谷氨酸与肾上腺素形成的氢键复合物进行了理论探讨。 首先,利用交流阻抗法研究了甘氨酸、丝氨酸、谷氨酸、天冬氨酸、苯丙氨酸在盐酸体系中对肾上腺素电子转移性质的影响。实验结果表明:不同结构的五种氨基酸阻碍肾上腺素电子传递的能力顺序为:甘氨酸丝氨酸谷氨酸天冬氨酸苯丙氨酸,它们与肾上腺素结合成超分子化合物的能力依次增强,使得肾上腺素与电极的电子交换更加困难,能更好的抑制肾上腺素的氧化。 其次,运用循环伏安法和交流阻抗法研究了盐酸体系中不同浓度谷氨酸和氯化钠对肾上腺素电子转移性质的影响;运用循环伏安法研究了在B.R.缓冲溶液以及pH=7.4的生理介质KRPB中谷氨酸对肾上腺素电子转移性质的影响以及肾上腺素的氧化反应历程。实验表明:①谷氨酸和氯化钠对肾上腺素的氧化有抑制作用,并且随着谷氨酸和氯化钠浓度的增大,抑制肾上腺素氧化的能力增强。②在强酸性溶液中,肾上腺素为单步电子转移过程,只有一对氧化还原峰;当pH1.8时,成为多步反应机理,并在弱酸性溶液中符合ECCECE机理,此时可产生五个峰,有两对氧化还原峰;当溶液为中性介质时,只产生四个峰,也有两对氧化还原峰。 最后,用量子化学方法中的DFT-B3LYP方法对谷氨酸与肾上腺素分子间的氢键作用作了理论研究,在B3LYP/6-31+G(d)基组水平上,优化了它们形成的超分子结构,并且获得了相关的结合能、键长、键角、红外光谱等参数。氢键的形成对肾上腺素的羟基起到了保护作用,使其苯环上相邻的羟基(-OH)上的H难以脱去,降低了体系的能量,增加了肾上腺素的稳定性,在一定程度上抑制了肾上腺素的氧化,并且结合结构参数和能量,解释了有关实验现象。


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