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碳化硅基热电材料的制备及性能研究

李明亮  
【摘要】: 热电材料是一种能将热能和电能进行相互转换的新型功能材料,在热电发电和热电制冷方面具有很高的应用价值。SiC作为第三代半导体的核心材料之一,具有化学稳定性高、硬度高、抗高温氧化性等诸多优点,成为一种潜力巨大的高温型热电材料。 本文以SiC基热电材料为研究对象,分别采用机械球磨法、溶胶凝胶法和包裹法制备复合粉体,结合常压烧结和热压反应烧结制备出SiC基块体复合材料。采用XRD、SEM和DTA-TG等手段对样品的物相组成、显微结构、热物理化学行为变化等进行了研究,测试了样品的密度、吸水率、硬度等物理性能,利用自行设计的测试装置对样品的Seebeck系数和电导率进行了测试,测试温度为100-600℃,计算出功率因子,对材料的热电性能进行了分析。取得了以下成果: (1)以Ni粉作为掺杂剂,Al2O3和Y203作为烧结助剂,利用机械球磨法与SiC纳米粉体混合,经干压成型后,通过常压烧结在1500℃下成功制备出n型半导体的样品。随着Ni掺杂量的增加,样品的密度和硬度增加,电导率增大,Seebeck系数减小。随测试温度的升高,电导率一直增大,Seebeck系数先升后降。样品中,未掺杂Ni的样品在500℃测试温度下具有最大的功率因子,为0.02×10-6Wm-1K-2。 (2)以正硅酸乙酯为原料,采用溶胶-凝胶法在B4C颗粒表面包裹SiO2,同时加入蔗糖,然后通过热压反应烧结在1500℃和1600℃下成功制备出SiC-B4C块体复合材料。反应生成的SiC在结构中形成连续相,制备的样品呈现n型半导体特征。烧结温度增高,板条状SiC晶粒数量增加并形成连通的密集网状结构。随B4C添加量的增加,密度先升后降,硬度一直增加。当测试温度高于400℃时,由于载流子浓度和迁移率的变化,电导率先降后升,Seebeck系数先升后降。B4C含量为50 wt.%,烧结温度为1600℃的样品硬度值达到28.13 GPa。B4C含量为30 wt.%,烧结温度为1600℃的样品内部结构更加紧凑,致密度高,晶粒间连通性好,使材料的热电性能得到提高,在440℃测试温度下,功率因子最大值达到3.84×10-4 Wm-1 K-2。 (3)利用液相包裹技术使聚乙烯醇充分包裹在B4C上,煅烧后加入Si粉,然后通过热压反应烧结在1400℃下成功制备出SiC-B4C块体复合材料。反应生成的SiC相以细小弥散颗粒状分散在B4C颗粒的间隙处,较大的B4C颗粒构成连续相,制备的样品呈现p型半导体特征。随B4C添加量的增加,密度先升后降,硬度逐渐增加。测试温度升高,Seebeck系数先升后降。电导率随测试温度的升高整体呈现出上升的趋势,也有下降的现象。B4C含量为30 wt.%,在500℃时,功率因子最大,为0.13×10-4Wm-1K-2。


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