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氮杂环、羧酸类配体构筑的配合物合成、结构和催化性能的研究

程龙  
【摘要】:多年来,功能配合物的发展一直受到人们的关注,现代技术的高度发展也为配合物的发展提供了便利,同时,在现代工业领域功能配合物的应用也对其提出了迫切的要求,尤其是催化领域,如烯烃的氧化催化、烯烃聚合、烷烃氧化、芳烃氧化等等,这样一来,各种新型配合物的开发、制备也走上了快车道。这其中,利用羧酸或含N的配体与不同的金属离子反应制得新型的配位聚合物尤为引起了广大化学工作者的关注。本文选取了两种配体,一种是含有两个对位羧酸的2-吡啶-1,4-苯二甲酸(H2pybdc)配体,利用它与几种金属离子进行水热反应,获得了五种各不相同的配位聚合物1、2、3、4、5;另一种是含有咪唑环的1,3-二-(2-甲基苯并咪唑)丙烷1,1’-(1,3-propane)bis-(2-methylbenzimidazole)(Pbmb),在引入各种羧酸类辅助配体的条件下用水热的方法,获得了七种配位聚合物6、7、8、9、10、11、12,在分析总结了合成的方法、测试研究它们的结构特征之后,对它们的各种性质进行了深入的探讨,具体情况如下: 1.配体2-吡啶-1,4-苯二甲酸(H2pybdc)分别与Zn(II)、Cd(II)、Pb(II)、Sm(III)、Cu(II)进行水热反应,其中与稀土元素Sm(III)的反应添加了辅助配体草酸(H2C2O4),分别形成了一个一维、三个二维、一个三维的结构,分析其结构可知,除了与Sm(III)的配合物4之外,其他的四个配合物1、2、3、5均是由配体中的配位原子O和N共同配位连接而成,同时,配合物4也是唯一个在辅配的共同参与作用之下形成的。据分析,作为同时含有N和羧酸O的双功能配体,本身的配位能力已经是比较强大的了,对其他的辅助配体是具有一定的排斥性的,但是作为稀土金属元素的Sm(III)由于其半径较大、配位点较多,同时对于配位O的亲和能力较强,则辅配羧酸的引入可能性要大一点。 2.配体1,3-二-(2-甲基苯并咪唑)丙烷1,1’-(1,3-propane)bis-(2-methylbenzimidazole)(Pbmb)则分别在多种辅助羧酸配体的存在下与金属离子Zn(II)、Cd(II)、Co(II)水热反应形成了多种配聚物,由于此配体Pbmb具有烷基连接的两个苯并咪唑基团,两端的配位原子N可以参与到配位中去,在各种辅配羧酸的辅助连接作用下,构成了各式各样结构的配合物。其中的配聚物11和12具有相似的结构,可以看做异构体;配合物8是具有类似于DNA分子类型的共轴双螺旋链结构,配合物10则是典型的一维单链结构。由此也看出,N、O共存条件下的配位能力是多么的强大,对以后配合物的定向性设计具有指导意义。 3.对所得的配合物1-12进行了相应的表征,并挑选了其中的6、7、10、12对其纯度进行了进一步的验证。在研究了一部分配合物催化反应的特征之后,结合以上所得到的几种配合物的特点,利用了配聚物6、7、8、12进行了相应的催化反应实验,并且获得了部分数据。


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