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三联吡啶钯、铁配合物自组装膜的制备及其催化性能

冉小翠  
【摘要】:本论文合成了4'-(4-羧基苯基)-2,2':6',2"-三联吡啶配体,利用“从表面接枝”的方法制备了三联吡啶Pd、Fe配合物(Si-Pd,Si-Fe)的自组装薄膜,并利用水接触角(WCA)、原子力显微镜(AFM)、紫外-可见(UV-vis)吸收光谱、X射线光电子能谱(XPS)、循环伏安(CV)对自组装膜的制备过程进行了表征;以Suzuki偶联反应为模板,研究了Si-Pd的催化性能;以催化合成苯并咪唑类化合物为模板反应,研究了Si-Fe的催化性能,并初步探究了该反应的机理。具体研究内容如下:1.三联吡啶Pd、Fe配合物自组装膜的制备(图1)2.以Suzuki偶联反应为模板,探究了三联吡啶Pd配合物自组装膜(Si-Pd)的催化性能。在优化的反应条件下,自组装膜Si-Pd表现出了较高的催化活性,TON值可达1.11×104。对反应机理进行了初步的探究,结果表明在反应过程中真正起催化作用的是自组装膜表面的钯,并不是浸出到反应溶液中的钯物种,证明了催化反应是在自组装膜表面进行的,催化过程是界面催化。3.以醛和邻苯二胺合成苯并咪唑类化合物为模板反应,对三联吡啶Fe配合物自组装膜(Si-Fe)的催化性能进行了研究。在优化的反应条件下,该催化剂自组装膜对底物有较好的适用性,且具很高的催化活性,TON值可以达到2.2×104。特别是其还表现出很好的循环使用能力,至少重复使用10次仍可以得到较高的反应收率(图2)。对催化反应的机理进行了初步的探究,在反应中邻苯二胺与醛先反应生成席夫碱,席夫碱发生分子内加成得五元环中间体,其在自组装膜Si-Fe的作用下氧化脱氢得到反应产物。


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