收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

氧化石墨烯固载的双亚胺钯、镍、镍/钯双金属催化剂自组装膜的制备及催化性质

薛自前  
【摘要】:本文设计制备了氧化石墨烯负载的双亚胺钯、镍和镍/钯双金属催化剂自组装膜(F-GO-Pd、F-GO-Ni、F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3),并通过各种检测手段对催化剂进行了表征。以Suzuki反应为模板反应,研究了不同催化剂的催化性质和氧化石墨烯在催化中的作用。通过动力学研究、热过滤、催化剂中毒等实验以及在线红外(ReaIR)、X光电子能谱(XPS)等表征手段对催化机理、催化剂循环过程中的失活机理和双金属催化的协同机理进行了研究。主要研究内容和所得结论如下:1.合成了一种新颖的双亚胺配体,并成功将双亚胺配体接枝到氧化石墨烯纳米层,通过自组装的方法制备出新型的氧化石墨烯固载的双亚胺钯催化剂自组装膜(定义为F-GO-Pd)(Figure 1)。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、拉曼(Raman)、X光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等多种测试手段对制备的催化剂F-GO-Pd进行了表征。2.以Suzuki反应为反应模板,研究了F-GO-Pd催化剂的非均相催化性质。研究结果表明:F-GO-Pd具有很高的催化活性,很少的催化剂用量(0.01mol%)就可在温和的条件下取得几乎定量的产率,反应TOF值可达到20000 h-1以上,在室温条件下F-GO-Pd仍可有效催化Suzuki反应,催化剂可以循环使用7次。3.通过动力学研究、热过滤测试、催化剂中毒实验、在线红外、X光电子能谱等手段,对F-GO-Pd催化Suzuki反应的机理进行了详细的研究。研究结果表明:F-GO-Pd催化的Suzuki反应是在界面进行的非均相反应(Figure2)。通过SEM、TEM、Raman、XRD等表征手段,对F-GO-Pd催化剂循环使用过程钝化失活机理进行了研究。结果表明:F-GO-Pd催化剂在循环过程中发生了轻微的聚集,改变了催化剂表面微环境,使得催化活性发生改变。4.通过自组装的方法,制备了F-GO-Ni催化剂自组装膜。同时通过调节不同镍钯比例制备了镍钯原子比(2136:1、333:1、97:1)的双金属催化剂自组装膜F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3(Figure 3),并使用XRD、FT-IR、UV-Vis DRS、XPS、SEM对制备的氧化石墨烯负载双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂进行了表征。5.研究了氧化石墨烯负载双亚胺镍和双金属催化剂的催化性能。F-GO-Ni催化Suzuki反应可以达到中等的产率。不同的镍/钯比例的双金属催化剂中,F-GO-Ni/Pd2催化Suzuki反应产率高达99%。为了尽可能减少钯用量我们选用F-GO-Ni/Pd1催化剂,在最优反应条件下F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应产率高达99%,反应TOF值可达到21492 h-1以上,并有着良好的底物适用性,特别是对氯代底物也有中等的催化活性。6.通过动力学研究、热过滤测试、催化剂中毒实验,对F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应机理进行了详细研究。同时利用XPS初步研究了双金属催化剂中镍/钯双金属协同作用的机理。结果表明:F-GO-Ni/Pd1催化的Suzuki反应是在界面进行的非均相反应,双金属中钯的掺杂改变了催化剂的化学环境,从而使得载体向金属中心转移电子,提高了镍的催化活性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 ;石墨烯相变研究取得新进展[J];润滑与密封;2009年05期
2 ;科学家首次用纳米管制造出石墨烯带[J];电子元件与材料;2009年06期
3 ;石墨烯研究取得系列进展[J];高科技与产业化;2009年06期
4 ;新材料石墨烯[J];材料工程;2009年08期
5 ;日本开发出在蓝宝石底板上制备石墨烯的技术[J];硅酸盐通报;2009年04期
6 马圣乾;裴立振;康英杰;;石墨烯研究进展[J];现代物理知识;2009年04期
7 傅强;包信和;;石墨烯的化学研究进展[J];科学通报;2009年18期
8 ;纳米中心石墨烯相变研究取得新进展[J];电子元件与材料;2009年10期
9 徐秀娟;秦金贵;李振;;石墨烯研究进展[J];化学进展;2009年12期
10 张伟娜;何伟;张新荔;;石墨烯的制备方法及其应用特性[J];化工新型材料;2010年S1期
11 万勇;马廷灿;冯瑞华;黄健;潘懿;;石墨烯国际发展态势分析[J];科学观察;2010年03期
12 李惠茗;张鹏云;李春新;;石墨烯的制备方法及表征研究[J];盐城工学院学报(自然科学版);2010年03期
13 王丽;潘云涛;;石墨烯的研究前沿及中国发展态势分析[J];新型炭材料;2010年06期
14 李宗红;;石墨烯——二维碳的奇妙世界[J];宝鸡文理学院学报(自然科学版);2010年04期
15 李永玺;陈彧;庄小东;张斌;朱金辉;李佩佩;牛丽娟;;石墨烯化学及潜在应用[J];上海第二工业大学学报;2010年04期
16 常艳丽;陈胜;曹傲能;;压力促进氧化石墨烯水热还原反应的机理[J];上海大学学报(自然科学版);2010年06期
17 王耀玲;罗雨;陈立宝;李秋红;王太宏;;石墨烯材料的研究进展[J];材料导报;2010年S1期
18 任文才;高力波;马来鹏;成会明;;石墨烯的化学气相沉积法制备[J];新型炭材料;2011年01期
19 王延相;刘玉兰;王丽民;季敏霞;王成国;;由聚丙烯腈基碳纤维制备石墨烯薄膜的探索研究[J];功能材料;2011年03期
20 王新伟;杨艳;田宏伟;郑伟涛;;石墨烯的化学方法合成及其表征[J];中国科技论文在线;2011年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 成会明;;石墨烯的制备与应用探索[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年
2 钱文;郝瑞;侯仰龙;;液相剥离制备高质量石墨烯及其功能化[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年
3 张甲;胡平安;王振龙;李乐;;石墨烯制备技术与应用研究的最新进展[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第3分册)[C];2010年
4 赵东林;白利忠;谢卫刚;沈曾民;;石墨烯的制备及其微波吸收性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
5 沈志刚;李金芝;易敏;;射流空化方法制备石墨烯研究[A];颗粒学最新进展研讨会——暨第十届全国颗粒制备与处理研讨会论文集[C];2011年
6 王冕;钱林茂;;石墨烯的微观摩擦行为研究[A];2011年全国青年摩擦学与表面工程学术会议论文集[C];2011年
7 赵福刚;李维实;;树枝状结构功能化石墨烯[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
8 吴孝松;;碳化硅表面的外延石墨烯[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
9 周震;;后石墨烯和无机石墨烯材料:计算与实验的结合[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
10 周琳;周璐珊;李波;吴迪;彭海琳;刘忠范;;石墨烯光化学修饰及尺寸效应研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吕敏;双层石墨烯的电和磁响应[D];中国科学技术大学;2011年
2 罗大超;化学修饰石墨烯的分离与评价[D];北京化工大学;2011年
3 唐秀之;氧化石墨烯表面功能化修饰[D];北京化工大学;2012年
4 王崇;石墨烯中缺陷修复机理的理论研究[D];吉林大学;2013年
5 盛凯旋;石墨烯组装体的制备及其电化学应用研究[D];清华大学;2013年
6 姜丽丽;石墨烯及其复合薄膜在电极材料中的研究[D];西南交通大学;2015年
7 姚成立;多级结构石墨烯/无机非金属复合材料的仿生合成及机理研究[D];安徽大学;2015年
8 伊丁;石墨烯吸附与自旋极化的第一性原理研究[D];山东大学;2015年
9 梁巍;基于石墨烯的氧还原电催化剂的理论计算研究[D];武汉大学;2014年
10 王义;石墨烯的模板导向制备及在电化学储能和肿瘤靶向诊疗方面的应用[D];复旦大学;2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 薛自前;氧化石墨烯固载的双亚胺钯、镍、镍/钯双金属催化剂自组装膜的制备及催化性质[D];郑州大学;2017年
2 詹晓伟;碳化硅外延石墨烯以及分子动力学模拟研究[D];西安电子科技大学;2011年
3 王晨;石墨烯的微观结构及其对电化学性能的影响[D];北京化工大学;2011年
4 苗伟;石墨烯制备及其缺陷研究[D];西北大学;2011年
5 蔡宇凯;一种新型结构的石墨烯纳米器件的研究[D];南京邮电大学;2012年
6 金丽玲;功能化石墨烯的酶学效应研究[D];苏州大学;2012年
7 黄凌燕;石墨烯拉伸性能与尺度效应的研究[D];华南理工大学;2012年
8 刘汝盟;石墨烯热振动分析[D];南京航空航天大学;2012年
9 雷军;碳化硅上石墨烯的制备与表征[D];西安电子科技大学;2012年
10 于金海;石墨烯的非共价功能化修饰及载药系统研究[D];青岛科技大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 姚耀;石墨烯研究取得系列进展[N];中国化工报;2009年
2 刘霞;韩用石墨烯制造出柔性透明触摸屏[N];科技日报;2010年
3 记者 王艳红;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新华每日电讯;2010年
4 本报记者 李好宇 张芃捷(实习) 特约记者 李季;石墨烯未来应用的十大猜想[N];电脑报;2010年
5 证券时报记者 向南;石墨烯贵过黄金15倍 生产不易炒作先行[N];证券时报;2010年
6 本报特约撰稿 吴康迪;石墨烯 何以结缘诺贝尔奖[N];计算机世界;2010年
7 记者 谢荣 通讯员 夏永祥 陈海泉 张光杰;石墨烯在泰实现产业化[N];泰州日报;2010年
8 本报记者 纪爱玲;石墨烯:市场未启 炒作先行[N];中国高新技术产业导报;2011年
9 周科竞;再说石墨烯的是与非[N];北京商报;2011年
10 王小龙;新型石墨烯材料薄如纸硬如钢[N];科技日报;2011年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978