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燃气轮机氮氧化物排放规律及转化机制

雷琼  
【摘要】:西气东输政策的出台使得天然气应用日益广泛,以天然气为燃料的燃气轮机运行过程中产生的NO_x排放问题已不容忽视。本文以研究燃气轮机氮氧化物排放规律为目的,实验分析了燃气轮机排放黄烟成分及运行参数对氮氧化物排放规律影响,结合量子化学软件Gaussian 09对燃气轮机运行过程中甲烷燃烧过后NO_x产生机理及NO-NO_2转化机理进行了研究。研究内容及结论如下:(1)对燃气轮机运行过程中热力型和快速型NO_x产生机理进行模拟,采用过渡态理论计算了反应速率常数与温度变化关系。结果表明:热力型NO_x链引发步是整个热力型NO_x的限速步,其活化能为86.47 kcal/mol,远大于非限速步活化能,反应速率常数随温度变化非常显著。快速型NO_x产生的链引发步骤CH+N_2反应活化能与C+N_2反应活化能比较接近,且反应速率常数随温度增加而增加。1500K时,反应速率常数接近。因此燃烧时存在竞争反应。(2)针对燃气轮机排放黄烟现象,本文对烟气黄烟成分进行测定,分析了运行工况,生产负荷及透平出口温度对氮氧化物排放规律影响。结果表明:黄烟的主要成分为NO_2。启机和单循环工况,烟气NO_2浓度高于NO浓度,浓度比值高达0.78,烟气呈黄色;联合循环低负荷工况,生产负荷增大,NO和NO_x浓度逐渐增大,NO_2浓度逐渐减少,烟气黄色逐渐变浅直至基本无色。NO_2/NO_x浓度比值随生产负荷增加而减小。透平出口温度低于565℃时,NO_2含量较高。因此,减少低负荷运行时间和提高生产负荷有助于缓解黄烟现象。(3)针对NO-NO_2转化机理,对影响NO-NO_2转化基元反应进行模拟,并计算了不同温度下的反应速率常数,分析了烟气系列组分和温度对NO-NO_2转化的影响。结果表明:H自由基与O_2反应产物有两种,分别为HO_2与OH和O自由基。H自由基主要来源由CO氧化产生。低温区间,CO氧化反应缓慢,产生的H自由基速率较低;800K-1000K范围内,H与O_2反应主要产物为HO_2,CO氧化和NO氧化反应为相互耦合促进的反应;高温区间,H与O_2反应主要产物为OH和O自由基,CO氧化与NO氧化耦合促进作用解离,同时NO_2消耗比例增加,NO_2含量出现先增加后降低的趋势。


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