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离子液体介质中电化学还原CO_2研究

杨英梁  
【摘要】:二氧化碳(CO_2)是温室气体的主要组分,同时又是一种天然、丰富、可再生的C_1资源,电化学还原CO_2可利用分布式能源产生的电能在温和条件下将CO_2转化为高附加值的化学品和燃料。常规水溶液中的电还原CO_2行为存在析氢严重、电流密度低的缺点;离子液体作为由阴阳离子组成、结构可调的新型介质,具有高效溶解、活化CO_2、电化学窗口宽和导电性强等独特优势而被应用于电化学还原CO_2领域,成为国内外研究的热点。本研究设计合成了芳香酯功能化和常规离子液体并将其用于CO_2的电化学还原,考察了离子液体对CO_2电化学还原性能的影响,揭示了离子液体与CO_2的相互作用和活化机制。主要研究内容如下:(1)建立离子液体介质中电化学还原CO_2反应方法。搭建了密封效果好、稳定可靠的三电极体系H型双室电解池用于CO_2电化学还原研究,采用线性扫描伏安测试和恒电位电解等常规分析方法对CO_2电还原过程进行监测;针对不同气液相还原产物,建立了完备的CO_2电化学还原产物分析方法。(2)设计合成芳香酯功能化离子液体用于电化学还原CO_2制草酸。一步法合成了芳香酯功能化离子液体4-甲氧羰基苯酚四乙基铵([TEA][4-MF-Ph O]),并测定其粘度、密度等物性;考察了[TEA][4-MF-Ph O]对CO_2的吸收性能,发现该离子液体的CO_2吸收容量远高于常规咪唑类离子液体;研究了[TEA][4-MF-Ph O]介质中Pb电极上电化学还原CO_2制草酸过程:在离子液体浓度为0.9 M的[TEA][4-MF-Ph O]-Ac N无水二元电解液体系内,-2.6 V(vs.Ag/Ag~+)的电位下,CO_2电还原为草酸的电流密度达9.03 m A·cm~(-2),法拉第效率为86%,草酸生成速率达168μmol·cm~(-2)·h~(-1);量化计算分析发现,[TEA][4-MF-Ph O]的酚氧基和酯基双活性位点可高效活化CO_2,形成[TEA][4-MF-Ph O]-COOH中间体,进而二聚生成草酸,该离子液体对电化学还原CO_2制草酸具有显著的催化作用。(3)开展咪唑基离子液体中电化学还原CO_2制CO研究。考察了常规离子液体1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐([Bmim][OTF])介质中Ag电极上电化学还原CO_2制CO的效果:在离子液体浓度为0.9 M、水含量为10 wt%的[Bmim][OTF]-Ac N/H_2O三元电解液体系内,-2.2 V(vs.Ag/Ag~+)的低电位下,电化学还原CO_2制CO电流密度达65 m A·cm~(-2)、法拉第效率达97%。量化计算揭示了分散在Ag电极表面的CO_2易与[Bmim][OTF]形成[Bmim]-CO_2-[OTF]中间体,可有效降低反应的还原电位,抑制CO_2·~-自由基阴离子的自身聚合和析氢反应的发生,提高CO_2·~-还原为CO的选择性。


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